钌配合物负载的半导体材料光电催化分解水制氧

来源 :第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangcx1987
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  可见光分解水是太阳能转换领域的研究热点之一.其中4 电子转移到水氧化半反应是制约水全分解的重要因素[1].将在可见光区具有强吸收的钌(Ⅱ)配合物与稳定的半导体材料结合起来用于可见光分解水近来已经取得了大的进展.文献报道钌配合物Ru(Ⅱ)(bda)(L)2(bda = 6,6’-dicarboxy-2,2’-bipyridine,L = axial ligand)在光敏剂的存在下是一种高效稳定的光催化产氧催化剂[2,3].但催化体系中要使用电子受体(Na2S2O8).因此将该催化剂引入到半导体材料,去除电子受体具有非常重要的意义.基于此,我们在Ru(Ⅱ)(bda)(L)2 配合物平面配体上引入了两个羧基功能团,使得该配合物具有好的水溶性.研究结果显示其可见光催化产氧效率(TOF 值0.81s-1,TON 值600)有明显的提高.在使其与TiO2 共价连接的基础上,也制备了带有磷酸功能团的钌光敏剂,构建了一个光电化学池(图1a).在光电化学制氧体系中,我们发现以0.3 V 的偏电压,包含光敏剂和催化剂的工作电极相对于只有光敏剂的电极有较高的光电流响应(图1b),而且光电流值较稳定.这表明电子可以从催化剂转移到Ru(Ⅲ)光敏剂上,并借助TiO2 的导带转移到对电极上,实现了水的全分解.
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