【摘 要】
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近几十年来,由于工业迅速发展消耗了大量的化石燃料,人类面临的能源短缺问题和环境问题日益加剧。因此大量的科研工作者致力于CO2的存储或转化研究。相比较于捕获和存储CO2的方式（Carbon Capture and Storage,CCS）,转化CO2的方式明显更加可取,因为CO2作为原料在光照条件下能被转化成一些可利用的能源载体比如CH4,CH3OH,HCOOH和CO。然而CO2在自然界是碳最稳定的
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近几十年来,由于工业迅速发展消耗了大量的化石燃料,人类面临的能源短缺问题和环境问题日益加剧。因此大量的科研工作者致力于CO2的存储或转化研究。相比较于捕获和存储CO2的方式（Carbon Capture and Storage,CCS）,转化CO2的方式明显更加可取,因为CO2作为原料在光照条件下能被转化成一些可利用的能源载体比如CH4,CH3OH,HCOOH和CO。然而CO2在自然界是碳最稳定的存在形式,C-O键相对较难以断裂,所以研究开发高活性的光催化剂是还原CO2至关重要的一点。目前为止,已经被研究用于还原CO2的光催化剂有半导体材料、均相分子配合物、金属掺杂的无机沸石材料和金属有机框架材料（Metal-Organic Frameworks,MOFs）等。但是半导体材料和均相分子配合物都不是做光催化剂的理想材料,原因在于虽然半导体材料在光催化过程中有良好的稳定性,但是催化效率不高,而高活性的均相分子配合物会因为分解导致无法重复利用。MOFs的框架结构多样,稳定性较强并且易于修饰,普遍被认为是一种理想的光催化材料。有研究表明,由金属离子或金属簇和有机配体桥联的三维多孔MOFs有着类半导体性质,其中金属节点可以作为半导体量子点（Quantum Dots,QDs）,而有机配体则是用来感应量子点的捕光天线。除此之外,利用合成后修饰（Post-Synthetic Modification,PSM）方式在MOFs上引入其他官能团或金属有机配合物,可以较大程度上提高母体MOFs吸收可见光的能力和光催化能力。UiO系列（UiO=University of Oslo）是MOFs研究历史中比较重要的一个发现,它们是由无毒的金属锆离子和二羧酸连接而成,有着超强的化学稳定性和热稳定性。因此可被应用于光催化领域研究。本文选取UiO-68-NH2作为研究对象,旨在探索利用PSM手段来提高母体对CO2的光催化还原能力。研究结果将为以后设计高活性光催化剂提供积极的指导。本文研究包括以下两个部分:1、选用 2’-amino-[1,1’:4’,1"-terphenyl]-4,4"-dicarboxylic acid（amino-TPDC）作为配体,醋酸（HOAc）为调节剂和无水四氯化锆（ZrCl4）通过水热法得到了正八面体 形 貌 的 UiO-68-NH2。所 得 UiO-68-NH2 和4’-methyl-[2,2’-bipyridine]-4-carbaldehyde（mebpy）通过胺-醛缩合反应得到UiO-68-bpy。再将纯净的UiO-68-bpy和FeCl3混合使其发生金属配位修饰反应,得到深红色产物UiO-68-Fe-bpy。与母体UiO-68-NH2相比,UiO-68-Fe-bpy不仅拓宽了对可见光的吸收范围,并且能高效地光催化还原CO2。2、同样是先合成得到UiO-68-NH2,再将UiO-68-NH2和三种含醛有机物（3-氟苯甲醛、3-甲基苯甲醛和3-甲氧基苯甲醛）通过胺-醛缩合反应得到三种新材料UiO-68-PSMs（UiO-68-F,UiO-68-CH3和 UiO-68-OCH3）,研究不同官能团对光催化还原CO2能力的影响。电化学测试结果显示,含给电子基团比吸电子基团更能降低电子传递阻力和促进电荷分离效率。最终光催化结果显示UiO-68-OCH3的光催化还原CO2效果最好,UiO-68-CH3次之,UiO-68-F最差。
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