共聚物组成与亚相条件对PDMAEMA-b-PLMA界面聚集行为的影响

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wuni_cn
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环境响应性聚合物具有独特的环境响应特性,故在基因载体、药物传递和传感器等领域有着良好的应用前景。本文通过Langmuir膜天平技术和原子力显微镜分别研究了两种环境响应性嵌段共聚物聚甲基丙烯酸-N,N-二甲基氨基乙酯-聚甲基丙烯酸十二酯(PDMAEMA-b-PLMA,即PDMAEMA77%-PLMA和PDMAEMA18%-PLMA)在空气/水界面的聚集行为及其Langmuir-Blodgett(LB)膜。系统地研究了共聚物组成和亚相条件(p H、温度、离子强度和离子特异性效应)对共聚物单层的等温线、滞后曲线及其LB膜形貌的影响。在未加盐的情况下,两种PDMAEMA-b-PLMA单层的表面压-平均分子面积等温线随着亚相p H的升高向平均分子面积(mma)逐渐增大的方向移动。这是由于PDMAEMA嵌段的质子化程度逐渐降低所导致的。在酸性条件下,两种PDMAEMA-b-PLMA单层的压缩和膨胀等温线基本重合,这是由于完全质子化的PDMAEMA嵌段在压缩前已溶入水中,在膨胀过程中也不回到水面;在中性和碱性条件下,非质子化的PDMAEMA嵌段在压缩过程中浸入水中,但仅有部分在膨胀过程中返回至界面,表现出明显的滞后现象。除了PDMAEMA18%-PLMA单层在较低温度的酸性和中性条件下的等温线分别接近外,两种PDMAEMA-b-PLMA单层的等温线在不同p H条件下随着亚相温度升高向mma逐渐增大的方向移动,这是由于共聚物分子链的活动能力和伸展程度逐渐增大所致的。在不同离子强度的酸性条件下,以亲水性嵌段为主的共聚物PDMAEMA77%-PLMA单层的等温线基本重合,而以疏水性嵌段为主的共聚物PDMAEMA18%-PLMA单层的等温线随着离子强度的增大依次向mma增大、减小、再增大的方向移动。在碱性条件下,由于离子特异性效应的影响,两种PDMAEMA-b-PLMA共聚物单层的等温线随着离子浓度增大的变化趋势不同。PDMAEMA77%-PLMA的LB膜除了在高温的无盐碱性条件下呈现出蠕虫状聚集体外,在其他亚相条件下均呈现孤立的圆形胶束结构。PDMAEMA18%-PLMA单层在低温无盐条件下的初始LB膜呈现蠕虫状聚集体和孤立圆形胶束的混合结构,前者的含量随着亚相p H的升高逐渐降低。共聚物LB膜由于PDMAEMA的局部富集而呈现出大的PDMAEMA区域,而在离子的特异性效应的影响下,其呈现出部分或完全融合的PLMA核和PDMAEMA壳的大聚集体。
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