晶种诱导低温制备锐钛矿TiO2薄膜及其平面型钙钛矿太阳能电池

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钙钛矿太阳能电池(PSCs),光电转换效率目前达到23.7%,成为目前世界上太阳能电池研究领域关注的焦点。电子传输层(ESLs)具有接受和传输光生电子并阻挡空穴的作用,是必不可少的一层薄膜。然而,在制备TiO2 ESLs时需要在450-550 ℃烧结,使其由无定形相转换成锐钛矿相或金红石相,以提高其电子传输性能,得到理想的光电转换效率,这样的条件既增加了生产过程中的能耗,又不能满足在有机基底上制备柔性电池器件的要求。因此,低温法制备高效TiO2ESLs成为钙钛矿太阳能电池领域的重要方向之一。本文主要对低温法制备TiO2 ESLs进行研究,采用晶种法,即通过水热法制备了作为晶种的锐钛矿相TiO2纳米粒子,低温诱导双(乙酰丙酮基)二异丙基钛酸酯(TiAcAc)水解结晶形成锐钛矿TiO2胶体溶液,再旋涂成膜,在150 ℃下煅烧30 min,得到相应的锐钛矿TiO2 ESLs,再将其应用到平面型PSCs器件(FTO/TiO2/MAPb I3/Spiro-OMe TAD/Au)中。主要研究内容和结果如下:(1)首先对晶种进行了一系列的表征,表明是锐钛矿相,在可见光范围内透过率可以达到75%以上,电导率为8.4×10-6 S cm-1,但是薄膜有团聚现象且有针孔,以其为电子传输层的PSC的光电转换效率(PCE)为12.73%。然后研究了水解温度对TiO2 ESLs及平面PSCs的影响,结果表明水解温度为70 ℃时,TiO2薄膜结晶性能最好,有利于光生电子的提取与传输,PCE可以达到14.09%。最后通过调节旋涂速度探讨了薄膜厚度对TiO2ESLs及平面PSCs的影响,结果表明当旋涂速度是3000 rpm时,可以得到最优的锐钛矿相TiO2 ESLs,此时,TiO2胶体溶液在FTO导电玻璃上可以均匀的铺展开,成膜性能较好。PCE可以达到14.58%。通过PL分析了其中的机理。(2)研究了Cl掺杂对TiO2 ESLs及平面PSCs的影响。研究发现Cl掺杂对TiO2薄膜的结晶性能没有明显的变化,但是可以降低薄膜的粗糙度,提高其成膜性,当掺杂浓度为0.4 mol/L(0.4M Cl@TiO2)时,其薄膜电导率最高,为9.2×10-6 S cm-1,具有更宽的带隙(3.76 eV),可以透过更多的光子,与MAPb I3能级更加匹配,PCE可以达到15.73%,高于未掺杂的14.58%。通过PL、TRPL、OCVD、EIS等手段对其机理进行了分析。
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