中国东部地区吸光性碳质气溶胶的光学性质、混合状态及其来源研究

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吸光性碳质气溶胶(黑碳、棕碳)作为大气气溶胶的重要组分,对太阳辐射的吸收与散射会直接影响地-气系统能量平衡,并可能加剧城市极端灰霾污染。其中,黑碳的光吸收特性会受其混合态与粒径的影响,而棕碳对光吸收贡献的长期定量也存在困难。我国东部地区作为污染最为严重的地区之一,区域性和复合型的污染特征使得该地区气溶胶光吸收特性复杂,而目前对该地区黑碳混合态变化特征的研究仍十分稀少,棕碳光吸收强度的长期变化也鲜有报道。本研究基于此背景,首先开展了气溶胶长期观测以了解我国东部典型地区的气溶胶光学性质;利用单颗粒黑碳测量结合光学算法研究了复合污染地区黑碳混合态与粒径分布特征,并探讨黑碳混合态对其光吸收性质的影响;最后,基于各季节黑碳混合态与粒径分布信息,对棕碳气溶胶吸光性质的分离方法进行优化,使其能够有效应用于长期观测结果分析与回溯,并阐述了长三角地区棕碳吸光贡献的长期变化特征及不同季节高棕碳的潜在来源。结果表明,东部地区气溶胶散射性较强,季节差异显著。鹤咀(HT)观测站点与南京大学地球系统区域过程综合观测试验基地(SORPES)的气溶胶光吸收性质存在一定差异,SORPES站点气溶胶光吸收的波长依赖性指数(Absorption Angstrom exponent,.AAE)相对较高,吸收与散射的波长依赖性指数分布特征指示该站点可能存在更多复合污染型气溶胶。两个站点的短波段AAE整体均高于长波段AAE,这与传统假设中黑碳的光吸收性质不同,SORPES站点的这一特征更为显著,指示了该地区可能存在棕碳的吸光影响或受黑碳混合态影响。SORPES站点观测的黑碳核粒径质量分布在春夏秋三个季节均呈现双峰形态,对应的壳层厚度也明显不同,表明该站点可能受到多个黑碳主导来源影响。春季站点受到周边地区小麦收割季的开放生物质燃烧影响,存在较多内混态黑碳,且老化程度很高,黑碳粒径较大。而冬季的黑碳核粒径较大,壳层厚度则整体偏小。不同季节内混态黑碳比例、粒径与壳层厚度均存在明显差异,导致黑碳的光吸收增强效应也不相同。内混态黑碳的光吸收增强系数(Eabs)整体在1.3-2.0左右。春季的Eabs较高(均值为1.7),其他三个季节Eabs相近,均值在1.55-1.65之间。秋季的个例分析显示,该季节的几个污染时段黑碳壳层厚度与N03-的变化趋势均表现出良好的对应关系,而黑碳壳层厚度与硫酸盐(SO42-)浓度的对应变化关系则显著弱于硝酸盐(NO3-),表明秋季在SORPES站点硝酸盐很可能为黑碳壳层的主要组分。基于单颗粒黑碳的混合态信息,本研究建立了优化的棕碳光学分离方法,并定量描述了棕碳吸光系数(babs_BrC)与吸光贡献(PBrC)的长期变化。研究发现棕碳在长三角地区存在显著的吸光贡献,在开放生物质燃烧集中的季节与冬季,棕碳在短波段(370nm)的吸光贡献能够达到33%。babs_Brc与PBrC均表现出明显的“双峰型”季节变化趋势,5~6月与12月是两个峰值时段,但棕碳排放源存在显著差异。5~6月的棕碳主要来自于密集的开放生物质燃烧产生的一次排放源;在12月,开放生物质燃烧对棕碳的贡献非常小,但该月棕碳的吸光贡献为全年最高,民用燃烧源包括家庭生物质燃烧和民用煤燃烧很可能是该月最主要的棕碳排放源。
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