【摘 要】
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金属氧化物纳米材料因具有大的比表面积、小的尺寸、多的活性位点、好的稳定性和回收重复利用而成为有机反应催化的研究热点。本论文通过水热法制备出小尺寸的金属氧化物纳米粒子,并将其用于催化烯烃氧化羧化反应。本论文对其催化性能和稳定性等进行了探究,主要研究内容如下:1.研究了3,5,5-三甲基己醛和氧气的存在下,氧化铝纳米材料(Nano-Al_2O_3)对烯烃环氧化反应的影响。研究发现,温度、溶剂和醛的种类
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金属氧化物纳米材料因具有大的比表面积、小的尺寸、多的活性位点、好的稳定性和回收重复利用而成为有机反应催化的研究热点。本论文通过水热法制备出小尺寸的金属氧化物纳米粒子,并将其用于催化烯烃氧化羧化反应。本论文对其催化性能和稳定性等进行了探究,主要研究内容如下:1.研究了3,5,5-三甲基己醛和氧气的存在下,氧化铝纳米材料(Nano-Al2O3)对烯烃环氧化反应的影响。研究发现,温度、溶剂和醛的种类等都会影响Nano-Al2O3在反应中催化活性。其中,在乙腈溶剂中,以Nano-Al2O3为催化剂,3,5,5-三甲基己醛作为共还原剂,在60℃和一个大气压的氧气下反应24 h,1-苯基-1-环己烯的环氧化产率最高可达到90%。此外,在最优条件下,Nano-Al2O3可以催化各种类型的烯烃进行环氧化反应,并且大多数烯烃都能得到中等至优异的产率和>99%的反应选择性,说明该反应体系具有很好的底物适用性。通过对Nano-Al2O3进行回收再利用5次后的反应活性探究和对其回收后的结构和形貌进行XRD和SEM的表征,发现回收后的Nano-Al2O3在反应中的催化性能和形貌结构均没有发生明显变化,证明其在反应中具有很好的稳定性,并且可重复回收利用。2.通过水热法成功制备了产率高、形貌规则、尺寸均一的氧化铁纳米催化剂(Nano-Fe2O3),并探究了Nano-Fe2O3、叔丁基过氧化氢(TBHP)和四丁基溴化铵(TBAB)组成的三组分催化体系在苯乙烯和二氧化碳反应中的应用。研究结果表明,Nano-Fe2O3/TBHP-TBAB三组分催化体系可以在比较温和的反应条件下催化苯乙烯的氧化羧化反应,并得到中等的产率。此外,该催化体系对其它取代的苯乙烯衍生物也具有较好的催化效果。我们对Nano-Fe2O3进行回收再利用的反应活性探究和对其回收后的结构和形貌进行XRD和SEM的表征,发现其在循环回收后的反应活性和形貌结构均无明显变化,说明其在反应体系中具有较高的稳定性,可以重复回收利用。
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