WO3/MoO3/g-C3N4光助生物阴极还原无机碳为乙酸及Cr(Ⅵ)胁迫作用

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微生物电合成系统(Microbial electrosynthesis system,MES)是近年兴起的、以微生物为催化剂,将阳极有机废水中化学能转化为电能,用于阴极生产氢气或有价化学产品的技术。本研究以碳毡基底担载石墨相氮化碳(g-C3N4)和WO3/MoO3(WO3/MoO3/g-C3N4),与非光合电化学活性菌Serratia marcescens Q1(S.marcescens)构筑的光助生物阴极MES,成功实现无机碳还原生成乙酸过程,探讨了Cr(Ⅵ)胁迫条件下的系统产酸同步去除Cr(Ⅵ)效能。主要结果如下:(1)WO3/MoO3/g-C3N4电极表现出稳定的光电流,是担载g-C3N4对照电极的4.8倍,乙酸产量为3.12±0.20 mM/d,乙酸的库仑效率为73±4%,电流密度为2.5±0.3 A/m2。在WO3/MoO3/g-C3N4的导带上,光生电子可以还原H+生成H2,并与HCO3-一起被S.marcescens转化为乙酸;光生空穴捕获了更多从阳极过来的电子,从而增加了回路电流,益于析氢和S.marcescens的产酸。该过程不仅提高了光生电子与空穴的分离效率,同时为阳极的电子导向阴极创造了额外的驱动力,从而提高了乙酸产量。(2)Cr(Ⅵ)的胁迫环境降低了S.marcescens电化学合成乙酸速率,但光催化的存在有效补偿Cr(Ⅵ)的胁迫作用,使Cr(Ⅵ)为60 mg/L的乙酸产量达6.1 mg/L/h,是无Cr(Ⅵ)、无光存在的对照(3.9 mg/L/h)的1.6倍;Cr(Ⅵ)的去除速率为4.5 mg/L/h,是无光催化对照的1.7倍。光助条件下的光生电子与空穴的高效分离,提高系统电流和析氢,二者均利于S.marcescens的乙酸合成和去除Cr(Ⅵ)。上述结果,为利用无机碳高效合成有机酸、以及重金属污染环境下的有机酸合成同步去除重金属,提供了有效方法和理论依据。
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