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化石燃料燃烧所释放的大量CO2引发了越来越严重的环境问题。将CO2电化学还原为高附加值的产品,是解决气候变暖、能源紧缺等问题的理想方式。然而CO2是高度稳定的分子,需要适当的催化剂才能活化。因此,高活性、高选择性的电催化剂成为当前电化学还原CO2领域的研究重点。其中,过渡金属与氮元素共掺杂的碳基复合材料因其价格低廉、储量丰富、结构可控等优点得到了广大科研人员的青睐,有望成为未来电化学还原CO2催化剂的主力军。基于此,本论文围绕镍氮共掺杂的碳基电催化剂展开研究,论文主要工作如下:1.商业炭黑（XC-72）自身的孔结构非常好,既有介孔又有微孔。通过对XC-72进行化学改性,得到富含有机基团的氧化炭黑,可以实现氮掺杂,因此选用氧化炭黑作为电催化剂的载体。并以氯化镍作为镍源,三聚氰胺为氮源。通过超声分散、搅拌过夜、冷冻干燥以及高温煅烧一系列实验操作,制得了镍氮共掺杂的碳基电催化剂Ni/N-C。在CO2饱和的0.5 mol/L KHCO3电解液中,Ni/N-C催化剂可以在-0.74 V（vs.RHE）的电位下实现98%的CO选择性,此时的电流密度可达16 m A/cm2。其催化性能与之前文献报道的单原子镍基电催化剂的性能相当。此外,我们还考察了金属含量、干燥方式、煅烧温度等实验参数对催化性能的影响,并进行了合理的解释。2.以四硼酸钠为结构导向剂,葡萄糖在水热条件下得到富含有机基团的多聚糖,以此作为电催化剂的载体,为氮元素的掺杂提供了有利条件。选用单核镍配合物Ni TPP作为镍源,提高了活性中心镍原子的使用率,避免煅烧过程中金属原子的迁移和团聚。并选用三聚氰胺作为氮源,同样是经过超声分散、搅拌过夜、冷冻干燥以及高温煅烧一系列实验操作,最终得到了镍氮共掺杂的碳基催化剂Ni TPP/N-G-750。Ni TPP/N-G-750催化剂具有良好的催化活性,在-0.87V（vs.RHE）的外加电压下,CO的法拉第效率达到最大值95%,此时电流密度约为8 m A/cm2。Ni TPP/N-G-750的催化性能与许多已报道的单原子镍基催化剂的性能非常接近。