锂电池拥有电压平台高、能量密度高、循环寿命长、无记忆效应等优点,已被广泛应用在移动通讯、交通运输、电力储能、航空航天等领域。随着科学技术迅猛发展,如今锂电池商品电极材料的能量密度逐渐接近其理论极限。为了满足人们日益增长的需求,市场急需研发生产出高容量的锂电池电极材料商品。然而许多高容量电极材料在首次循环充放电过程中就造成较为严重的体积变形和结构破坏,导致大量不可逆的容量损失,甚至引发燃烧或爆炸等安全问题。为了减轻材料体积过度变形,目前常用的方法是把电极材料制成微纳米尺度的结构。近年来,有研究发现许多微纳米尺度的高容量电极材料在充放电过程中存在力学响应的尺度效应,在锂化扩散前端发生相变反应,形成明显的高密度位错区,其中存在着不可忽视的应变梯度。因此本论文借助应变梯度塑性（SGP）理论,利用有限元计算模拟软件ABAQUS以及用户自定义子程序对锂电池中的高容量薄膜型电极材料建立考虑扩散和应变梯度塑性理论的本构关系,旨在分析应变梯度塑性对电极材料锂化时的结构形状及应力演化的影响。主要进行了以下工作:（1）建立了锂化扩散的薄膜型电极结构模型,在经典J₂流动理论中引入位错及应变梯度的影响,搭建了考虑SGP理论的弹塑性变形方程,利用有限元计算模拟软件ABAQUS并结合根据SGP理论编写出的用户自定义子程序开展仿真计算。虽然ABAQUS缺少成熟的电化学-力学耦合模块,但由于扩散方程与热传导方程的结构相似,因此选用ABAQUS的热-应力双向耦合分析模块进行等效类比。（2）进行了结构形貌、浓度演变、塑性屈服及应力演化的定性分析。发现锂化初期的活性材料两相相界处存在着明显的Li浓度分布突变,导致活性材料非均匀膨胀,引起严重的应力失配。活性材料侧面区域、下表面侧边和中线区域会优先发生屈服。下表面侧边的大水平拉应力是界面损伤剥离的主因,中线区域的垂直拉应力是材料内部水平裂纹的主因。而上表面中点在锂化前期的压应力使上表面发生挤压锯齿现象,在后期的大水平拉应力会导致材料上表面出现垂直裂纹。（3）研究了锂化界面剥离和上表面断裂过程的破坏相关物理量对充电过程的影响。发现减小薄膜活性材料的初始厚度h₀能有效缓解界面剥离和上表面断裂。对于破坏相关物理量,降低相应接触面的初始粘结刚度K_i⁰或提高接触牵引强度σ_c⁰均能有效缓解界面损伤和上表面损伤;然而,提高初始粘结刚度K_i⁰只能缓解界面剥离,而降低接触牵引强度σ_c⁰或提高界面复合断裂能Γ_c可以更好地抵抗界面剥离和上表面断裂的发生。