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我国在能源方面具有“富煤、少气、缺油”的特点,能源消费的增长与传统化石能源资源的不足以及生态环境的保护之间的矛盾日益剧烈,对如何更加合理的使用能源资源提出了更高的要求。对低品质褐煤进行有效的脱水提质是实现煤炭清洁高效利用的重要途径,抑制提质褐煤对水分的复吸将可以大大提高褐煤的利用效率。随着水热处理工艺技术的日渐成熟,HTC技术将成为是一种极有前途的褐煤提质措施。本文以贵州隆昌褐煤为实验研究对象,研究水热提质过程对煤样水分复吸特性和含硫、含氧、含氮官能团演变的影响及规律,构建煤炭大分子结构模型,从微观层面揭示水热提质对煤样燃料特性、物化结构变化特性及水分复吸特性的影响机理。采用水热法对隆昌褐煤提质,改善其疏水特性。水热提质温度分别为200℃、250℃、300℃、350℃及400℃,水热时间为1小时。水热处理能有效降低煤样的水分和挥发分含量,增加固定碳的含量,与原煤相比,HTC-400的挥发分含量仅为14.92%,降低幅度为55.99%,氧碳原子比O/C和氢碳原子比H/C得到了降低,煤阶显著提高。水热提质过程中,脱羧、脱水和脱甲烷三种反应同时存在,但以脱羧反应和脱水反应为主,水热温度不同,三者在官能团迁移中的贡献不同,脱甲烷反应随着水热温度的升高而加剧,表现为氢碳原子比H/C的减小。采用恒温恒湿箱开展水热提质褐煤复吸水特性研究,基于变量控制法分别研究水分复吸环境温度和环境湿度对吸水过程及最大吸附平衡湿含量的影响规律。湿度为80%时,环境温度分别为10℃、15℃、20℃、25℃、30℃,最大平衡吸附量随着环境温度的增加而先增加后减小,对于所有的样品,在温度为15℃时,吸附量达到最大。根据水分复吸量随着时间的变化关系,可将水分复吸过程分为两个过程,分别为快速吸水的物理吸附过程和慢速吸水的化学吸附过程。所有水热提质样品中,在所有的复吸环境下,HTC-300的吸附量均高于其他样品的吸附量,且物理吸附的速度最快,这跟该温度下煤样的物化结构特征有关。基于BET、FTIR、XPS以及13C NMR等手段研究水热提质对煤样形貌、孔隙和官能团结构进行分析表征,揭示水热提质对低质煤水分复吸特性的影响规律和内在机制。水热提质煤的总孔体积远大于原煤,从而导致水热提质煤的质量扩散系数比原煤更大,在350℃以内,总孔体积的变化很小,而当温度达到400℃时,总孔体积迅速下降,甚至低于原煤的总孔体积,因此,在水分复吸初始阶段,尤其在温度和湿度较低的时候,原煤的吸附速度略微高于水热提质煤的吸附速度。当环境温度和湿度增加后,初始阶段水热提质煤的速度会高于原煤,这主要是因为原煤的亲水基团含量高,而水热提质后煤样的含氧官能团结构发生改变或减少,化学吸附能力弱,但表面孔隙结构发达,随着环境湿度的增加初始阶段的物理吸附明显加强,因而水热提质煤初始的水分复吸速率明显高于原煤。随着水热提质温度升高,HTC-200、HTC-250和HTC-400的羟基、羧基和羰基的含量降低,且低于原煤,而HTC-300和HTC-350的羟基、羧基和羰基含量均高于原煤,但也随着水热温度的升高而减少。此外,HTC-350和HTC-300的羟基信号都非常明显,HTC-300吸水量高于其他样品,可能的原因在于羟基的含量相对较高,虽然其和HTC-350的羟基变化一致,但温度升高至350℃后,C-O的含量急剧下降,部分抵消了羟基对水分吸附的作用。不仅如此,HTC-300的噻吩和硫醇的总和存在一个拐点,这可能也会导致水分复吸特性的差异。构建了煤样大分子结构模型,从微观结构探讨水热提质反应历程对煤样水分复吸过程变化规律和吸附平衡湿含量的影响,揭示煤样分子结构特征和官能团属性与水分复吸的关联。根据计算出的化学结构中各组成单元的具体个数,得出原煤分子式为C181H144O16N2S3分子量为2699,HTC-300水热煤化学结构模型,分子式为C187H138O14N2S2分子量为2701,与所实验结果基本一致。使用软件ACD/NMR Chemsketch绘制模型图像。该论文有图60幅,表35个,参考文献147篇。