甲烷二氧化碳在催化剂上重整制合成气的实验研究

被引量 : 0次 | 上传用户:juguoxianzhe
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着世界经济的不断发展,甲烷二氧化碳在催化剂作用下重整制取合成气反应备受国内外学者的关注。该反应具有以下优点:(1)CH4-CO2重整反应制得低H2/CO比的合成气(≤1),可直接作为羰基合成及F-T合成的原料;(2)甲烷二氧化碳重整过程是具有较大反应热的可逆反应,该反应过程可以作为能量储存和传输的介质;(3)充分利用了甲烷和二氧化碳资源,为减少温室气体的排放做出了具大的贡献,增大了环境的保护效益。Ni基催化剂因成本较低、资源比较丰富而被广泛应用于甲烷二氧化碳重整反应过程中。由于该反应为强吸热反应,在高温条件下,Ni催化剂容易积碳失活。为此,经研究发现,通过选择合适的载体,添加合适的助剂、控制活性组分的担载量及改善反应装置等方法,可以提高催化剂的活化性能。本实验采用不同的方法制得了Ni/γ-Al2O3、Ni-MgO/γ-Al2O3、钡改性的Ni/γ-Al2O3三种催化剂。利用甲烷二氧化碳重整固定床反应装置,主要研究了催化剂中Ni含量、助剂MgO含量等对重整反应的影响,考察了催化剂的催化活性及稳定性,进而系统研究了反应温度、原料气组成、进料空速等因素对原料气中甲烷和二氧化碳的转化率、产物中一氧化碳和氢气的选择性的影响规律,确定了催化重整反应的最佳工艺条件。实验结果表明,通过采用共沉淀法制备的钡改性的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较好的催化活性及稳定性,其活性明显高于Ni-MgO/γ-Al2O3催化剂和Ni/γ-Al2O3催化剂。Ni含量对甲烷二氧化碳重整反应催化活性的影响:钡改性的Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中催化活性最大,且无积碳现象产生。在Ni含量为8%时,Ni/γ-Al2O3、Ni-MgO/γ-Al2O3、钡改性的Ni/γ-Al2O3三种催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的催化活性较大,甲烷和二氧化碳的转化率达到较大值;一氧化碳和氢气的选择性则随着Ni含量的不断增大,二者的选择性不断增大到一定值后趋于平稳状态。反应温度对甲烷二氧化碳重整反应催化活性的影响:随着反应温度的升高,甲烷和二氧化碳的转化率均增大,一氧化碳和氢气的选择性则呈现大幅度增大趋势,在700℃时达到较大值。继续升高温度后,Ni/γ-Al2O3催化剂开始逐渐出现积碳现象。原料气转化率和合成气选择性均开始下降。Ni/γ-A12O3、Ni-MgO/γ-A12O3及钡改性的Ni/γ-A12O3催化剂活性及稳定性实验中,钡改性的Ni/γ-A12O3催化剂可以在2h到15h之间保持活性稳定状态。Ni-MgO/γ-A12O3催化剂和Ni/γ-A12O3催化剂的稳定性较差。随着反应时间的延长,由于催化剂受温度的影响,在高温条件下易烧结,而不利于催化剂的稳定存在。原料气组成对催化活性的影响:增加一种反应物的浓度时,反应会向正反应方向进行,三种催化剂中甲烷的转化率均随着原料气组分的增大而增大;但增加二氧化碳的含量,会增大反应物中二氧化碳的总含量,而二氧化碳的整体反应速率不变,使得二氧化碳的转化率逐渐降低。一氧化碳和氢气的选择性均随着原料气组成比例的增加而呈现大幅度上升趋势。进料空速对催化剂催化活性的影响:甲烷二氧化碳重整反应中Ni/γ-A12O3、Ni-MgO/γ-A12O3及钡改性的Ni/γ-A12O3催化剂条件下,甲烷和二氧化碳转化率、一氧化碳和氢气的转化率均随着空速的不断增大,先呈现缓慢下降后迅速下降的趋势。助剂MgO含量不同对催化剂催化活性的影响:Ni-5%MgO/γ-A12O3催化剂具有较高的催化活性及稳定性,甲烷和二氧化碳转化率、一氧化碳和氢气的选择性均随着温度的不断上升而逐渐提高。
其他文献
<正>在高油大豆生产中,除品种因素外,栽培技术是唯一认为可控的提高大豆产量与品质的有效途径。目前我省在高油大豆生产中,按生态与环境条件的不同,主要采取以下四项技术为主
全球变暖引起的海平面上升和沿海地区地下水资源的过度开发在很大程度上会引发海水入侵。海水入侵将导致水质恶化、土壤盐碱化等生态环境问题,严重阻碍区域经济的健康发展。
随着社会发展,工程界对可持续发展提出更高要求,寻求新材料代替传统建材将成为必然,竹拱结构是新材料运用到工程结构中的尝试,它将胶合竹良好的受压性能与拱桥受力特性完美的
为了对交通监控视频中的异常行为进行检测,需要对车辆的运动轨迹进行分析,但由于噪声、遮挡等原因,不可能获得完整的运动轨迹,导致分析结果不准确。针对此类问题,提出基于改
讨论了OpenCV(Open Source Computer Vision Library)相对于现有的计算机视觉软件包所具有的优势,描述了OpenCV的环境配置、数据定义、图像元素访问方式。OpenCV成为一种源码
目的分析总结癫痫持续状态的最佳护理措施,并为今后我院接诊的癫痫持续状态患者的护理工作提供相应的临床指导。方法对作者近年来参与的57例癫痫持续状态患者的护理病例进行
目的通过对疫情期间常规患者临床特征的观察分析,旨在提高对新型冠状病毒肺炎(COVID-19)的再认识,增强疾病筛查能力。方法分析了2020年1月25日~3月25日住院手术患者3488例,纳
雷蒙·威廉斯是二十世纪最重要的文学和文化批评家之一。他针对当今社会中的"悲剧死亡论",提出了一种新的悲剧理论观点,即:悲剧是一种直接经验,是一组文学作品,是一次理论冲
提出一种新的时间窗可调整的动态车辆调度模型,设计求解该问题的算法。算法能够有效地处理预约需求和实时需求,给出时间窗的调整策略、初始路径的禁忌搜索改进策略以及实时需
由圆环形多匝光纤线圈绕制而成的光纤环是干涉型光纤陀螺中传播两相向光波来产生SAGNAC相位差的部件,光纤环绕制品质因素直接影响光纤陀螺的性能,因此开展光纤环绕制情况实时监