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氮氧化物(NOx)是引起诸多全球性环境污染问题的主要污染物之一,能严重影响人类生存环境和身体健康,严格控制NOx的排放迫在眉睫。本文采用经济环保、操作温度低、新型的氢选择性催化还原技术(H2-SCR)对NOx进行催化还原,研究了一系列尖晶石和掺Pd型尖晶石催化剂的H2-SCR脱硝性能;结合物理化学表征技术,探讨了尖晶石不同二价A位离子、三价B位离子以及Pd的掺杂等对H2-SCR活性的影响;探讨了不同参数如催化剂制备方法、H2/NO比、温度、GHS V、烟气含氧量、SO2和H20等对催化剂脱硝效率的影响。首先通过比较NiFe2O4、0.5% Pd/NiFe2O4和NiFe1.95Pd0.05O4三种不同形式镍铁尖晶石的SCR性能,选择出具有更好SCR活性的NiFe1.95Pd0.05O4混晶型尖晶石氧化物作为后续研究对象。采用了水溶剂水热法、PEG-400水热法、乙二醇溶胶凝胶自燃法等方法对NiFe1.95Pd0.05O4催化剂进行制备并表征,发现乙二醇溶胶凝胶自燃法合成的催化剂SCR性能更好,故采用该方法作为后续催化剂的主要制备方法。NiFe2-xPdxO4(x=0.00、0.03、0.05、0.07和0.1)尖晶石的研究证明了贵金属Pd的掺杂能有效地改善镍铁尖晶石的SCR性能。H2/NO比从10:1降到5:1,烟气含氧量从0%升到6%,NiFe1.95Pd0.05O4的SCR活性均未所受到较大影响,说明在含有大量氧气时H2优先与NO反应。此外,该催化剂具有良好的耐水性,水蒸气的加入仅对其催化活性产生略微影响。镍铁尖晶石能高效地用于H2-SCR还原NO,为证明其他铁尖晶石催化剂的可行性,将采用Cu、Co口Zn作为铁尖晶石的A位离子。实验证明这三种铁尖晶石也具有高效性,SCR活性受A位离子影响,活性顺序为CoFe1.95Pd0.05O4>ZnFe1.95Pd0.05O4> CuFe1.95Pd0.05O4。尖晶石的八面体位暴露于最外表面层,而每一尖晶石因正反式结构不同,暴露的离子也不同,从而影响了催化剂对SCR的活性。CoFe1.95Pd0.05O44催化剂具有较好的耐水性能,SO2对CoFe1.95Pd0.05O4活性同时存在可逆与不可逆影响。纯铝尖晶石和Pd掺杂的铝尖晶石拥有相同的SCR活性顺序:CoAl2O4>ZnAl2O4> CuAl2O4和CoAl1.95Pd0.05O4>ZnAl1.95Pd0.05O4>CuAl1.95Pd0.05O4,再次证明SCR活性受二价A位元素影响,也证明Pd的掺杂能大大增加尖晶石的SCR性能。水的加入对COAl1.95Pd0.05O4催化剂具有促进作用,因为Hads物种的形成,增加了NOads物种的分解,从而提高了NO转化率。COAl1.95Pd0.05O4活性受SO2影响,但当S02浓度增加时,NO转化率没有受到进一步下降。另外,采用锰尖晶石进一步研究B位离子对尖晶石SCR活性影响。锰尖晶石相对铁、铝尖晶石来说,物理化学性质和H2-SCR活性都较差,但其活性仍受A位离子影响,活性顺序为NiMn1.95pd0.05O4>CuMn1.95Pd0.05O4>COMn1.95Pd0.05O4;空速能较大影响锰尖晶石的催化活性,空速越小,NO转化率越高;NiMn1.95Pd0.05O4具有良好的耐水性能;SO2与反应气体在催化剂表面形成竞争吸附,200 ppm SO2的加入使SCR活性明显下降,但整体活性趋势与不含SO2的趋势相一致。总之,Pd的掺杂可以大大改善尖晶石的H2-SCR性能,且尖晶石催化活性也受二价A位离子和三价B位离子影响,因此选择含有合适A位和B位离子的尖晶石作为催化剂至关重要。此外,尖晶石活性受催化剂制备方法影响明显;适当地调整H2/NO比和烟气含氧量等参数,并未较大影响SCR反应结果;所研究的催化剂均具有较好的耐水性能;S02会降低催化剂SCR活性,但加大SO2浓度时,活性并未受到进一步影响。