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在北美和欧洲地区,人们普遍认为水库修建后肉食性鱼体甲基汞含量往往超过多数国家建议的食用卫生标准1.0 mg·kg-1,并提出筑坝拦截形成的水库环境有利于汞的活化、甲基化和生物累积,但国内对新建水库汞的生物地球化学循环研究是非常有限的。本论文选择贵州省乌江流域的中上游两座新建水库作为研究对象-洪家渡水库(建于2004年)和索风营水库(建于2005年),对两座新建水库系统中汞的生物地球化学循环做了较为深入的研究,其主要内容有以下四个方面:(1)研究洪家渡和索风营水库水体不同形态汞的含量、时空分布规律;(2)研究新建水库鱼体汞的分布特征及风险评价;(3)分析新建水库沿岸的土壤不同形态汞及有机质含量;(4)将本研究的两座新建水库不同环境样品中的汞浓度与其他国家和地区的汞浓度进行对比,探讨新建水库汞甲基化过程。通过本论文的研究,得出以下主要结论:
1.洪家渡和索风营水库水体总汞的季节变化表现为夏、秋季大于冬、春季,主要是夏季降雨后形成的地表径流带入大量的颗粒物,引起这种季节性的差异。在空间分布上,洪家渡水库水体总汞浓度从上游到下游逐渐减少,而索风营水库从上游到下游总汞的浓度变化不明显。因为洪家渡水库是乌江流域六冲河的第一级上游水库,由于水库的修建使水库下游段颗粒物显著地减少,表现出了对于总汞的“清除”能力。而索风营水库位于乌江流域第五级水库,主要受到上游水库的输入影响。
2.洪家渡和索风营水库水体甲基汞含量表现为春、夏季大于秋、冬季,这与温度和降雨量的逐渐增加有关。在空间分布上,水体甲基汞含量从表层到底层没有呈规律性的增加趋势,从上游到下游的浓度也没有明显的变化,并且对两座水库水体甲基汞含量进行显著性差异检验,发现两者之间没有明显的差异性。因此,认为这两座水库水体没有显著的汞甲基化作用。
3.相关矩阵分析表明,两座水库水体溶解有机碳(DOC)与水体甲基汞(TMeHg)之间存在较好的正相关关系。两座水库水体DOC的含量表现为春、夏季大于秋、冬季,这与水体甲基汞浓度的季节变化相似。分析发现:随着春夏季降雨的逐渐增加,外源输入会带来大量的土壤颗粒有机质,促进水体DOC含量的增加,导致甲基汞浓度的提高。说明两座水库水体DOC和MeHg主要来自外源输入。因此,水体TMeHg浓度与DOC浓度相关。
4.洪家渡水库鱼体总汞平均值为0.06±0.05mg·kg-1,甲基汞平均值为0.028±0.019 mg·kg-1,远低于大部分研究报道的新建水库中鱼体汞含量(>0.50mg·kg-1)和国家规定的食用鱼甲基汞含量标准(肉食性鱼类:1.0 mg·kg-1;非肉食性鱼类:0.5 mg·kg-1)。结果表明:总汞和甲基汞含量均为肉食性鱼类>非肉食性鱼类,主要与它们所处的营养结构、食物来源和生活习性有关。
5.与北美和欧洲新建水库水体和鱼体汞浓度进行比较,发现洪家渡和索风营水库水体和鱼体甲基汞含量明显偏低。因为在北美和欧洲,新建水库淹没大面积的原始森林或沼泽,淹没土壤中有机质含量很高,这将有利于汞的甲基化作用。而乌江流域两座新建水库淹没区域主要是农田及河谷岸边的裸露基岩,因此淹没土壤中有机质含量很低,不利于水库汞的甲基化作用发生。
6.目前人们普遍认为新建水库存在甲基汞含量高的现象(尤其在北美和欧洲),但是我们的研究发现并不是所有新建水库都存在甲基汞污染的问题,而且西南地区其它流域的新建水库与乌江流域有着相同的地理环境,意味着西南地区水库的修建可能也不会造成甲基汞污染的现象,这对政府决策有重要的指导意义。修建水库时,我们建议:(a)选择周边环境土壤有机质含量低的地方;(b)在水库淹没前,对淹没区域进行林地的清理和垃圾的处理;(c)控制外来有机物或营养物的输入,比如禁止在水库进行网箱养鱼等。以上这些方法可以减少新建水库甲基汞的污染。