【摘 要】
:
碳点(CDs)作为一种新型零维发光碳纳米材料,因其独特的光学性能、优异的电子传输能力、良好的生物相容性、低毒性和化学惰性等特点受到研究人员的广泛关注,在化学传感、生物成像、药物运输、催化、电化学等领域起到重要作用。将碳点与其它功能材料结合,可以综合两者的性能优势并弥补单个材料的缺点,它们之间的协同作用可使复合材料具有增强的光/电性能。金属-有机骨架材料(Metal-organic Framewor
论文部分内容阅读
碳点(CDs)作为一种新型零维发光碳纳米材料,因其独特的光学性能、优异的电子传输能力、良好的生物相容性、低毒性和化学惰性等特点受到研究人员的广泛关注,在化学传感、生物成像、药物运输、催化、电化学等领域起到重要作用。将碳点与其它功能材料结合,可以综合两者的性能优势并弥补单个材料的缺点,它们之间的协同作用可使复合材料具有增强的光/电性能。金属-有机骨架材料(Metal-organic Frameworks,MOFs)是一种由有机配体与无机金属离子或金属簇构建的多孔晶体材料,具有超高的孔隙率与比表面积、可调的孔道尺寸和易于设计的多样化结构,在能量转换、药物传递、气体存储与分离、质子传导、化学传感、催化等方面拥有巨大潜力,是一种理想的主体基质材料。它可以有效分散碳点并限制其表面官能团的振动和转动,从而稳定碳点的物理化学性质并增强其光学性能,碳点作为客体材料则可以提升MOFs材料的化学稳定性和热稳定性。此外,两者的协同作用可以促进碳点与MOFs材料间电子转移能力并提升复合材料与目标分子的相互作用,使复合材料拥有增强的电学性能与新的功能。本论文围绕碳点@金属-有机骨架复合材料的制备与性能展开研究。选取一种结构稳定并易于合成的MOFs材料(ZIF-8)作为主体基质,并利用合成该MOF的有机配体为碳点的前驱体原料,开发有效的合成方法,制备CDs@ZIF-8复合物。本研究一方面致力于探寻简便绿色的合成策略,另一方面探究复合材料的合成条件与结构组成对其光学性能及催化性质的影响。本论文的主要内容如下:1.在第一章中,首先详细介绍了金属-有机骨架材料的起源及发展现状,基于其结构和性质的设计与合成策略,以及当前的主要应用。其次,简介了碳点的合成方法,其光电性能与结构的关系和相关应用。最后从制备方法、分类及应用三方面阐述碳点复合材料的研究意义及现状,并阐明了本论文的选题意义及研究思路。2.在第二章中介绍了热解MOFs中有机配体以制备碳点@金属-有机骨架复合材料的新合成策略,并通过控制煅烧时间,制备了具有可调发光的CNDs@ZIF-8系列复合材料。封装进MOFs基质中的碳点通常会阻塞MOFs的孔道,而这种热解的合成策略使得碳点原位生长并嵌入MOFs的间断腔内,间断结构的出现还可使复合材料具有比原MOFs材料更好的吸附能力。此外,这种合成策略可使碳点与MOFs的结合更为紧密,有利于促进主-客体间的相互作用并可以进一步调节碳点的光学性能。将碳点的黄色荧光与ZIF-8基质的蓝色荧光结合,通过调控煅烧时间,能够得到近似白光的发射。此外,CNDs@ZIF-8还显示了温度响应的光致发光性能,可以用作温度传感器。这项工作为开发具有可调发光和吸附性能的CDs@MOFs材料提供了新的途径。3.为进一步简化合成方法,减少环境污染,在第三章里提出通过简便的一锅法在无溶剂体系制备CDs@ZIF-8复合材料的合成策略,并开发了其作为纳米酶在生物分析领域的应用。ZIF-8基质可有效保护碳点避免其聚集和荧光猝灭,从而提升碳点参与催化反应的程度,而碳点嵌入到ZIF-8基质中可促进电子快速转移,二者的协同作用使得该复合材料具有优异的仿过氧化物酶活性。基于此,建立了一种灵敏且方便的比色法用于检测过氧化氢(H2O2)和谷胱甘肽(GSH)。这项工作为合成具有增强催化活性的碳点基复合纳米酶提供了可行的策略。4.为进一步提升第三章中制备的CDs@ZIF-8纳米酶的催化性能,在第四章中将便宜易得的铜离子引入没有催化活性的ZIF-8纳米晶骨架,使其具有过氧化物酶的催化能力,从而设计合成了具有双催化剂的CDs@Cu-ZIF-8复合材料。依旧采取一锅法在无溶剂体系中制备该复合材料,并通过调节Cu离子的含量来获得更为优异的催化性能。与CDs@ZIF-8相比,CDs@Cu-ZIF-8对谷胱甘肽的检测更为灵敏,展示出更优异的催化活性。此外,为进一步验证CDs@Cu-ZIF-8作为纳米酶的适用性,还将其成功用于实际生物环境中谷胱甘肽的检测。这项工作扩展了 CDs@MOF纳米酶在生化分析与检测领域的潜力。5.最后,在第五章中,我们对本论文的主要研究成果进行了总结,并对精确调控碳点@金属-有机骨架材料结构与性能,拓展其在生物、能源、环境等领域的实际应用提出了展望。
其他文献
葛兰西是马克思主义发展史上一位明星般的人物,这源于他跌宕起伏的人生经历、坚定的革命意志和对无产阶级革命的深邃的反思。葛兰西兼具革命家和理论家的双重身份,这既赋予了他革命策略的深刻性,又赋予了他革命理论的实践性。而这两种特征都在他最具特色的文化领导权思想中明显地表现出来。改革开放以来,国内学界对于葛兰西的研究逐渐升温,文化领导权思想作为葛兰西思想中最核心的部分,无可争议地成为了学者们关注的重点问题,
天然气水合物能量密度大、分布范围广、清洁无污染、储量丰富,被认为是21世纪最具开发潜能的新型战略能源。但与常规的油气藏不同,在开采过程中天然气水合物发生分解会引起储层变形和强度的降低,导致开采井系统失稳,诱发工程地质灾害。我国南海水合物储层以泥质粉砂型水合物储层为主,矿物成分主要由碎屑矿物石英和黏土矿物蒙脱石、伊利石组成。水合物储层非均质性强,矿物成分及含量随站位发生改变,特别是黏土矿物的变化会导
本文主要研究了整数值线性自回归过程、门限整数值自回归过程以及随机系数自回归过程的建模和参数估计问题.首先,对于整数值线性自回归(integer-valued autoregressive,INAR)过程,我们采用分位回归方法给出过程的参数估计,讨论了估计量的渐近性质.利用数值模拟验证了估计方法的有效性与稳健性.并将其应用于失业人口数据中,进一步验证了估计方法的可靠性.其次,基于二项稀疏算子和负二项
地震灾害严重威胁人民生命财产安全。由于地震的小概率性,孕震机制的复杂性及地球深部观测的技术局限性,地震预测预报成为一个需要长期探索研究的世界性难题。经过数十年的观测技术发展,我国已累积了丰富的形变、地球物理和地球化学学科的观测资料,为地震前兆研究提供数据基础。如何在大量观测资料中排除环境干扰等原因引起的异常,提取与地震相关的震前异常具有重大社会需求和深远的科学意义。地震是地下岩层受到集中应力超过强
基于高性能计算的分子模拟是凝聚态物质研究的重要工具,模拟的关键是准确、高效的势能面计算。第一性原理方法虽然计算精度高、可移植性好,但其计算成本高,难以开展大尺寸、长时间、高通量的模拟;经验势函数方法计算效率高(计算量随体系大小线性增长)可以模拟万原子量级甚至更大的体系,但是模拟精度与可移植性较低。为了兼顾模拟的精度、可移植性与计算效率,本文编写了基于机器学习方法的原子间相互作用势函数程序。在此基础
爬壁机器人是指能够在竖直或倾斜壁面上移动并执行作业任务的自动化机械装置,其主要特点是在保证可靠吸附的同时实现运动和作业,在建筑、交通、石化、核能、消防及造船等许多高空极限作业领域,完成诸如监测、检查、维护和工程施工等危险的工作。从上世纪90年代开始,国内外科学家和工程师研发了多种适用于不同领域的爬壁机器人,其中采用负压吸附方式的履带式爬壁机器人具有适用范围广、运动性能好和承载能力强的优点,具有广阔
近些年来,有机固态发光材料由于其易设计、易制备等特点已经被广泛地应用在有机电致发光、有机固体光波导、生物成像、传感等领域并获得了大量的优秀研究成果。延迟荧光材料及磷光材料的出现更是吸引了学者们的广泛关注。在最初的延迟荧光材料及磷光材料设计方法中,学者们致力于研究发光材料的分子结构与性能之间的关系,进而通过优化分子的结构来制备高性能的发光材料。研究期间,学者们总结了很多材料设计经验,如设计给体-受体
本文主要对几类具阻尼项和源项的非线性波方程展开定性研究.分析了耗散项(强阻尼项或弱阻尼项)和源项(幂函数源项、对数源项、变指数源项)相互作用的机械行为对方程解的爆破性、整体存在性以及渐近稳定性的影响.具体地,论文分为五章:第一章为绪论.本章介绍了研究问题的背景和国内外研究现状.进一步还叙述了本文使用的方法和结果以及创新点.最后给出了必要的预备知识.第二章,致力于研究下述具有耗散项和幂函数源项的波方
本文研究具一般对流项的单/双耦合退化抛物系统的零可控性.我们考虑了具一般对流项的单耦合退化抛物系统的零可控性,并研究了具一般对流项的双耦合线性退化抛物系统的零可控性,在这些耦合抛物系统中,方程组在边界退化,对流项不受扩散项控制.全文分为两部分.第一部分研究了具一般对流项的单耦合退化抛物系统,并证明了单耦合系统是零可控的.在我们研究的单耦合抛物系统中,方程组在边界退化,而对流项是不受扩散项控制的.如
近年来,多元时间序列引起了众多统计学者的关注.实际生活中我们也通常会遇到这样的时间序列,例如在经济中需要研究不同地区月度失业率的变化关系;在气象预报分析时需要同时考虑该地区的雨量、气温和气压等记录资料.与一元时间序列不同,多元时间序列的相依性不仅包括每个边际序列的序列相依性,也包括不同分量之间的交叉相依性,应用向量含有的信息可以提高分量的预测准确度.另一方面,许多金融时间序列具有条件异方差性,已有