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随着可穿戴设备的大量涌现,柔性储能器件也因此备受关注。柔性超级电容器凭借其具有快速充放电、高循环稳定性及安全可靠等特点而被认为是理想的柔性储能设备之一。在柔性超级电容器中,柔性电极材料作为最核心的组成部分之一,对其电容性能、弯曲性能及稳定性都有着决定性的影响。碳基柔性薄膜电极因其高导电性、丰富形貌结构及高稳定性等优异特性而成为近年来的研究热点,并取得了显著的发展。然而,此类电极通常还存在材料利用率较低、倍率性能不佳和比电容低的问题（尤其在大负载量情况下）,因此,开发出在高负载量下仍具有优异倍率性能及高比电容的碳基柔性薄膜电极具有重要意义。基于此,本文聚焦多孔碳和石墨烯材料,开展了一系列提升薄膜电极电荷传输及存储性能的研究。具体研究内容如下:（1）借助溶质溶剂相分离法制备出了无需粘结剂且倍率性能极佳的多孔碳薄膜。该多孔碳膜的形貌及孔结构可以通过改变溶剂的种类及催化剂的量进行调控,从而实现对电容性能的优化。研究结果表明,当选用粘度较大的一缩二丙二醇作为溶剂且氢碘酸催化剂的量为0.5 g（占溶剂溶质总质量的12.5 wt%）时,制备出的多孔碳薄膜由相互连接的碳球（CS）构成,并具有分级多孔结构和高比表面积。得益于其特殊的形貌结构,该薄膜具有优异的倍率性能,当电流密度从1 A g-1提升至100 A g-1后,电容保留率高达83.1%。此外,基于该薄膜的柔性超级电容器在弯曲状态下的电容保留率达97.5%,表现出良好的弯曲稳定性。（2）基于氯原子具有高电负性的特性,提出了氯掺杂石墨烯策略以产生吸电子效应来获得电导率显著提升的氯掺杂还原氧化石墨烯薄膜（Cl-RGOF）。由于该特性,Cl-RGOF的电子传输性能相较于未掺杂的薄膜得到了大幅提升。研究表明,当Cl-RGOF的负载量由1 mg cm-2提升至商业级别的10 mg cm-2,其面积比电容随负载量的提升呈现出准线性增长的趋势。在柔性超级电容器中,高负载量的Cl-RGOF电极具有高达2312 mF cm-2的面积比电容,并且当电流密度提升20倍后,电容值仍能保留78.7%。此外,该柔性超级电容器的面积能量密度达160.6?Wh cm-2,并且该器件在不同的弯曲角度下,电容保留率为99%,而在500次弯曲测试后,则能保留98%的电容。（3）在前两章基础上,采用溶质溶剂相分离法制备出了具有大量孔隙的自组装微纳CS,随后将该CS与Cl-RGOF复合以丰富薄膜中的孔隙,有效地增加了复合薄膜中的离子传输通道。研究结果表明,相比于Cl-RGOF,CS/Cl-RGOF表现出更优秀的电容性能。当负载量较低时,CS/Cl-RGOF在1 A g-1下的电容值为213.5F g-1。当负载量提升至超高的18 mg cm-2时,在1 mA cm-2时的面积比电容高达4232 mF cm-2,而当电流密度提升50倍后,电容仍能保留70.6%;相应地,在功率密度为0.5 mW cm-2时,其面积能量密度高达293.89?Wh cm-2。此外,基于CS/Cl-RGOF的柔性超级电容器在弯曲状态下的电容保留率大于97.3%,经过500次弯曲后电容保留率仍然高达94%,展现出优异的电化学弯曲稳定性。（4）通过利用氧化石墨烯薄膜中的微观作用力构筑出了蓬松多孔的石墨烯水凝胶骨架,并同时在其上引入了具有多重氧化还原性能的2,6-二氨基蒽醌（DAA）小分子,最终制备出分级多孔DAA-石墨烯凝胶膜（DAA-GHF）电极。得益于DAA-GHF的优异结构和DAA的高赝电容特性,该薄膜被赋予了优异的电荷传输及存储性能。研究结果表明,低负载量的DAA-GHF在1 A g-1时的电容值高达394.3F g-1,超过对比组GHF的2倍。在100 A g-1时,其电容保留率高达69.3%,与GHF的保留率相当。此外,接近商业级负载量的DAA-GHF电极在1 A g-1的质量比电容为335 F g-1;在1 mA cm-2的面积比电容高达3076.5 mF cm-2,且当电流密度提升50倍后,比电容仍能保留73.1%。并且,基于DAA-GHF的柔性超级电容器在不同的弯曲角度下,电容保留率均高于93.5%,而在500次弯曲后电容保留率高达94%,显现出优异弯曲稳定性。