功能化石墨烯的合成及其用于NO2-及SO32-的电化学检测

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亚硝酸盐(NO2-)和亚硫酸盐(SO32-)的过量摄入对人体健康具有潜在威胁,排放到环境中会对生态系统产生一定危害。因此,非常有必要开发一种具有高灵敏度和选择性的方法,用于检测饮用水、食品和生态系统中的NO2-和SO32-。常规的分析技术虽然选择性和灵敏度高,但却存在前处理繁复、受干扰物影响较大、操作繁琐、仪器昂贵、实验条件苛刻等缺点。电化学方法可以克服上述缺点,具有操作简单、灵敏度高、选择性好、成本低、检测快、适用于现场检测等优点。而石墨烯(GN)因具有比表面积大、化学性稳定、导电性良好、机械强度大等优良的性质,近年来已经被广泛应用于电化学传感器领域。但GN片层易聚集,因此对GN进行功能化具有重要的意义。本论文基于功能化石墨烯纳米材料构建了检测NO2-和SO32-电化学传感器。本论文主要研究内容如下:通过一步水热法合成了花状AuNPs-MoS2-rGO复合纳米材料。通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和X射线粉末衍射(XRD)对材料的形貌和组成进行了表征。基于AuNPs-MoS2-rGO构建了灵敏、高效的亚硝酸盐电化学传感器。结果表明AuNPs-MoS2-rGO复合纳米材料结合了rGO,MoS2和AuNPs三者的优良特性,对NO2-的电催化氧化活性具有协同增强的作用。用计时电流法对NO2-进行了灵敏的检测,线性范围是5μM至5000μM,检出限低至1μM。该传感器在NO2-的检测中显示出良好的重现性和稳定性。实际样品检测中(泡菜和火腿),回收率在98.0%103.2%之间,可用于检测实际样品中的NO2-。利用氮掺杂石墨烯、硝酸镍及硝酸钴为原料一步合成了NiCoO/N-GN复合纳米材料。利用透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)表征了复合材料的形貌和组成。并且利用NiCoO/N-GN构建亚硫酸盐的电化学传感器。结果表明NiCoO/N-GN复合材料兼具了镍钴双金属氧化物和N-GN两者的优越性能,对SO32-的电化学催化具有协同增强的作用。通过计时电流法对SO32-进行定量检测,线性范围是3μM至1000μM,检出限低至1.6μM。该传感器在SO32-的检测中显示出良好的重现性和稳定性,实际样品检测,回收率在98.0%104.0%之间,可以用于检测自来水样本中SO32-。简单总结了本论文所做的工作,指出目前存在的问题并列举可能的解决办法,最后对电化学传感器在检测亚硝酸盐和亚硫酸盐方面的应用进行了展望。
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