【摘 要】
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能源危机和环境污染是制约人类社会可持续发展的两大世纪性难题,开发新能源材料和有效地处理环境污染问题迫在眉睫。光催化技术是通过光催化剂将太阳能用于分解水产氢、污染物降解、有机物合成等领域,被认为是解决该世纪性难题的理想途径之一。过渡金属氧化物复合材料因其稳定性好、催化活性高被广泛应用于精细化工、环境催化等领域。但是传统的制备方法工艺复杂、影响因素多、可重复性差,而且制备出来样品的催化效果一般。针对存
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能源危机和环境污染是制约人类社会可持续发展的两大世纪性难题,开发新能源材料和有效地处理环境污染问题迫在眉睫。光催化技术是通过光催化剂将太阳能用于分解水产氢、污染物降解、有机物合成等领域,被认为是解决该世纪性难题的理想途径之一。过渡金属氧化物复合材料因其稳定性好、催化活性高被广泛应用于精细化工、环境催化等领域。但是传统的制备方法工艺复杂、影响因素多、可重复性差,而且制备出来样品的催化效果一般。针对存在的这些问题,本文拟采用水热合成法并辅以高温烧制合成高效的过渡金属氧化物和碳的复合催化剂,同时对该材料的光催化性能进行研究。具体的研究内容如下:(1)首先,通过二次水热法制备MIL-101(Cr)@TiO2复合结构,然后在氮气保护500℃加热处理形成Cr2O3/C@TiO2复合材料。MIL-101(Cr)不仅是TiO2壳体生长的基底,也是Cr2O3中Cr元素的来源。通过调控TiO2反应物含量以及该反应的温度,从而形成完美的能效结构,MIL-101(Cr)中少量的Cr3+掺杂到TiO2中导致TiO2带隙值降低从而拓宽了其可见光响应。复合材料中碳的存在也加速了电子和空穴的转移,独特的纳米结构和元素组合赋予了 Cr2O3/C@TiO2复合材料优异的光催化性能。在300 W的氙灯照射下,光电流密度在0.4 V(vs.Ag/AgCl)的工作电压下可以达到2.1 mA/cm2,这个值大约是纯TiO2的3.5倍。光解水产氢的速率为446 μmolh-1g-1,约为纯TiO2的4倍。(2)采用一步水热法合成MIL-101(Fe),制备的八面体MIL-101(Fe)的颗粒大小为1-2μm且结晶度高。将该样品烘干存放于敞口烧杯中,室温下会逐渐转化为MIL-101(Cr)@Fe2O3复合材料,然后在氮气保护下500℃热处理形成Fe3O4/C/Fe2O3复合材料。Fe3O4和Fe2O3的复合可以形成很好的互补,而Fe3O4/Fe2O3与碳材料复合界面的形成可以显著改善Fe3O4/Fe2O3催化剂的电荷转移,进一步提高其光催化活性。该复合材料在300 W氙灯照射下,光电流密度在0.4 V(vs.Ag/AgCl)的工作电压下可以达到3.7mA/cm2,这个值约为纯Fe2O3的2倍。该复合材料对罗丹明B染料具有很好的降解作用,测试的结果表明Fe3O4/C/Fe2O3的降解效率是单一Fe2O3纳米颗粒的4倍。除此之外,Fe3O4/C/Fe2O3在适当的磁场作用下具有良好的可回收性,这可以有效的避免催化剂自身带来的污染,同时催化剂的重复利用也节约了成本。
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