论文部分内容阅读
液滴微流控作为操控并利用微液滴进行各种分析的新兴技术,因其混合效率高、传热效率高、交叉污染小以及所需样品量少等优点而在分析化学、组织工程以及单细胞分析等诸多生物化学领域应用广泛。日益成熟和丰富的液滴微流控应用对基础的液滴制备技术提出了新的要求,主要包括大通量制备单分散液滴以及液滴成分结构的复杂化等问题。其中,台阶乳化(step emulsification)是一种由几何形状诱导拉普拉斯压力差进而自发形成液滴的微流控液滴制备方法,具有低剪切、对流量不敏感以及结构简单易于集成的特点,为上述问题的解决提供了可能。本文针对目前台阶乳化液滴制备方法和机理研究中的关键问题,提出了多通道相互作用的台阶乳化新方法,揭示了乳化单元间的协调作用以及机制转变机理;进一步通过电场控制多通道间的融合作用并建立了电融合台阶乳化的数学模型;首次研究了矩形截面通道中高度的不均匀性等问题对液滴形成过程的影响。相关研究成果对台阶乳化法的实际应用具有重要的理论指导意义。主要研究内容及结果如下:(1)设计制作了基于微通道塑料薄膜的多通道台阶乳化液滴制备装置,并搭建了电控制系统和微流控实验平台。根据台阶乳化液滴制备法的特点,建立了相应的数值计算模型,并通过实验对比准液滴尺寸演化规律,验证了数值计算结果的准确性。(2)在多通道台阶乳化装置上发现了交替式自协调现象和同相自协调现象。在多通道台阶乳化中,若相邻离散相流体不发生融合,则液滴会自动产生交替形成的模式,称为“交替式自协调”。交替式自协调的存在对相邻通道台阶乳化频率产生了锁定作用,该锁定作用可以抵抗约25%的流量波动。而若表面活性剂含量低,则饼状流动尖端之间可以通过碰撞发生融合,导致相邻通道间的离散相流体合并为一而产生同步的效果,称为“同相自协调”。同相自协调可以抵抗约50%的流量波动而维持通道间的同步锁定作用,保持液滴的单分散性。交替式自协调、同相自协调和jetting模式之间的临界转变主要由台阶结构参数S/H和毛细数Ca两者共同决定。(3)首次提出了电融合多通道台阶乳化液滴制备方法。通过研究直流电压对流动尖端电融合的影响,发现融合瞬间的接触长度随电压的增大而减小,且只与电压有关,验证了电融合发生的原因是油相液膜在电场下的失稳破裂。而当采用交流电信号时,频率的增大会导致融合变慢。将电融合规律与台阶乳化的流体动力学过程相结合,建立了描述电融合台阶乳化液滴生成过程的数学模型,并与实验结果相吻合。以断裂时间为关键参数建立的尺寸预测模型在高电压区域能够较好地预测液滴直径,而直接拟合的模型则可以在较大参数范围内都很好地计算液滴尺寸。根据电融合台阶乳化法的特点,其可用于控制液滴尺寸对流量的响应以及控制液滴的融合比,还可以用于制备层状多组分液滴或作为无堵塞的液滴微反应器。(4)在便携式矩形微管中进行了台阶乳化液滴制备,并发现在哑铃型截面通道中产生的双通道台阶乳化也存在交替式自协调现象。根据便携化矩形微管中存在的通道截面不是完全矩形的应用背景,进一步通过数值模拟发现通道高度的不均匀性会令离散相流体无法占满整个通道,其宽度比随不均匀性的增加而减小,液滴尺寸则相应变大。在矩形截面的微通道中还可以通过多通道中的分流混合建立浓度梯度,从而结合台阶乳化法制备含有一定浓度梯度的液滴,且所得液滴中的浓度梯度与扩散系数有关。