Cr3+/Cr4+掺杂氟氧化物玻璃陶瓷的荧光温度传感性能研究

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通过高温熔制法制备了不同浓度Cr3+单掺的氟硅酸盐玻璃,利用热分析(DTA)、X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等手段,研究了热处理对玻璃相组成和微观结构的影响。利用紫外-可见光谱(UV-Vis),稳态和瞬态荧光光谱(PL)等手段,研究Cr3+在玻璃和玻璃陶瓷中的配位环境和光谱学行为。根据对荧光寿命-温度变化规律的拟合,分析了样品的温度传感性能。根据3d过渡金属离子的Tanabe-Sugano能级图:Cr3+在强场环境下,最低激发能级为2E能级,对于高温区间具有较好的温度响应特性。在弱场环境下,最激发能级为4T2能级,对低温区间具有较好的温度特性。在氟硅酸盐玻璃陶瓷中,存在氧八面体和氟八面体两种Cr3+配位环境,前者为强场,后者为弱场。因此,根据玻璃陶瓷中Cr3+离子不同的晶体场环境,通过热处理等工艺,优化Cr3+在玻璃陶瓷中的配位环境,通过单掺实现双模式的温度传感,可实现拓宽Cr3+离子的测温区间,提高测温精度的目标。同时,通过晶体格位和离子价态调控等手段,可使Cr4+和Cr3+在玻璃或玻璃陶瓷中稳定共存,且Cr4+的荧光寿命温度传感较Cr3+具有更高的相对温度敏感系数。因此,采用Cr3+/Cr4+共掺杂,可实现单一元素多价态多模式温度传感测量。1.在Cr3+单掺50Si02-20A12O3-(30-n)CaF2-nCrF3璃体系中可控析出了均匀分布的CaF2纳米晶。光谱实验确定了在玻璃陶瓷中存在两种发光中心,所对应的发光峰位于红光区域和近红外区域,分别为氧、氟八面体中的Cr3+的荧光。对这两种荧光进行了从室温到300℃的荧光寿命测量,得到了温度与荧光寿命的对应关系。红光区域724 nm处的荧光寿命的温度敏感系数在498K达到最大值0.76%K-1。近红外区域1 μm处的荧光寿命的温度敏感系数在351 K时达到最大值0.47%K-1。2.在 50SiO2-10A1203-20ZnF2-(20-n)SrF2-nCrF3 玻璃陶瓷中晶化得到了ZnAl2O4纳米晶。在红光波段711nm附近和近红外区域1196 nm附近分别观察到了 Cr3+和Cr4+的宽谱荧光。Cr3+的荧光寿命(711 nm处)温度敏感系数在365 K时,达到最大值1.54%K-1;Cr4+的荧光寿命(1196nm处)温度敏感系数在611 K时达到最大值0.71%K-1。3.在60Si02-20ZnF2-(20-n)BaF2-nCrF3体系中玻璃体系中可控析出了均匀分布的BaF2纳米晶。Cr3+在O配位环境的荧光寿命(724 nm处)的温度敏感系数317K时达到最大值0.58%K-1,在F配位环境的荧光寿命(988nm处)的温度敏感系数184 K时达到最大值0.47%K-1。应用两种配位环境下的Cr3+对温度的传感,提升了在温度敏感曲线重叠区域的温度测量精度,保证了这个区间有比较高的温度敏感系数。
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