基于高时间分辨率MARGA数据分析珠三角地区气溶胶的特征

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本文主要利用高时间分辨率的MARGA数据,研究珠三角气溶胶的物理化学特征。通过观测实验发现,可溶性部分约占PM2.5的44%。由于MARGA的峰谷值与PM2.5的峰谷值基本吻合,变化趋势大致相同,因此MARGA仪器所测的可溶性部分具有一定可靠性。而SO2分析仪数据高于MARGA仪器,约高28.7%,因此MARGA所测SO2的不确定性较高,可能会产生SO2的低估。珠三角气溶胶正负离子拟合效果较好,相关系数的平方高达0.9795,多以(NH42SO4的形式存在,其次是NH4HSO4和NH4NO3,NH4Cl形式结合不多。珠三角水溶性成分总浓度平均为18.6μg/m3,PM2.5质量浓度的平均值42.7μg/m3,水溶性成分占颗粒物的44%。在雨季(4-9月),水溶性成分的总浓度是16.2μg/m3,占PM2.5的48%;在旱季(10月-次年3月),水溶性成分的总浓度是20.9μg/m3,占PM2.5浓度的40.6%,比雨季的比例低。可溶性部分以NO3-,SO42+和NH4-为主,总共约占可溶性无机成分的89.4%,NO3-,SO42-和NH4-分别占可溶性部分的百分比分别是23.4%、43.5%和22.5%HNO3的年平均值为1.43μg/m3,日变化呈双峰或三峰分布,雨季比旱季的浓度要低。HONO日变化具有明显的双峰分布,夜间保持高浓度,白天浓度降低。NO3-日变化不明显,季节变化明显,旱雨季交替期间NO3-浓度变化分明,旱季浓度大于雨季浓度。SO2=+4和NH4的月变化与NO3-相近,都是旱雨季交替期间浓度变化分明。其余的金属离子所占可溶性无机成分的比率约占7.2%。其中,K+的浓度雨季小于旱季;Ca2+并不存在明显的季节变化和月变化,三月比其余月份浓度都高,这与北方沙尘天气的影响有关;Mg2+其日变化和季节变化与Ca2+相似。重点分析了海盐氯损耗过程,北方沙尘天气影响过程,典型灰霾三个过程气溶胶的物理化学特征,发现:西涌站Cl损耗平均为56.9%,竹子林站Cl损耗平均为48.0%。发现西涌站与竹子林站的海盐氯损耗主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成,而广州南村站除了来源于HNO3与NaCl的置换反应之外,工业源可能也起重要作用。相对湿度低时,氯损耗更容易发生。沙尘天气影响期间酸性排列:雨天>灰霾天>沙尘天气,阴阳离子拟合直线的斜率仅0.24,即具有明显的碱性特征; Ca2+对HNO3以及H2SO4充当重要的中和作用;NO3-与SO42-的相关系数的排序:雨天>沙尘天气前≈沙尘天气后。灰霾天与清洁天的拟合直线斜率分别是0.97和0.86,说明基本满足正负离子平衡。由于机动车排放的加剧,从而导致NO3-对气溶胶具有重大贡献,加剧灰霾的形成。
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