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利用湿式催化过氧化氢氧化技术降解有机污染物具有对有机物处理效率高、氧化速率快、操作简便且二次污染小等优点,因而作为研究的热点近几年备受关注。在湿式催化过氧化氢氧化降解水中污染物的过程中,有机污染物主要是在多相催化剂的表面发生催化氧化反应而被降解,因此寻求催化活性高、稳定性好的催化剂可大大提高有机物的降解效率,并有效减少对环境造成的二次污染。近年来,PPCPs的污染问题已成为环境领域关注的焦点话题,非那西汀是其中一种典型的致癌药物,因此选取非那西汀作为目标污染物。本文采用浸渍焙烧法制备金属催化剂,并以γ-Ai2O3为载体,通过负载不同种类,不同质量的催化活性组分,筛选制备出催化活性高、稳定性好的Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂。并将Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂应用于湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的过程中,主要研究内容如下:
1、通过对比不同催化剂下,湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀过程中非那西汀的降解效果及金属离子的流失情况,筛选制备出了催化活性高、稳定性好的Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂。并通过SEM、EDS、XRD、BET等手段对Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂及其前驱体的表面形态进行了表征。
2、将制备的Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂应用于湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的过程中,研究了不同反应温度、反应时间、溶液初始pH、催化剂添加量及双氧水添加量对湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀效果的影响。结合正交实验结果分析,确定湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的最佳工艺条件为:反应时间:3h,反应温度:80℃,溶液初始pH为7,催化剂添加量为49/200mL和双氧水添加量为3mL/200mL。在最佳工艺条件下,湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀3h后,非那西汀、COD、TOC和TN去除率分别达98%、83.1%、79.2%和58.1%,取得了良好的矿化效果。同时,对不同条件下湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的结果进行拟合分析,得知非那西汀降解反应均遵循一级动力学。
3、通过自由基掩蔽实验,对湿式催化过氧化氢氧化非那西汀的降解机理进行了探讨,确定在反应过程中对非那西汀降解矿化起主要作用的是-OH自由基。利用液相色谱-质谱联用仪定性分析湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀过程中生成的20种中间产物,并推测出了非那西汀可能的降解途径。
1、通过对比不同催化剂下,湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀过程中非那西汀的降解效果及金属离子的流失情况,筛选制备出了催化活性高、稳定性好的Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂。并通过SEM、EDS、XRD、BET等手段对Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂及其前驱体的表面形态进行了表征。
2、将制备的Cu-Mn-Ce/Al2O3复合金属催化剂应用于湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的过程中,研究了不同反应温度、反应时间、溶液初始pH、催化剂添加量及双氧水添加量对湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀效果的影响。结合正交实验结果分析,确定湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的最佳工艺条件为:反应时间:3h,反应温度:80℃,溶液初始pH为7,催化剂添加量为49/200mL和双氧水添加量为3mL/200mL。在最佳工艺条件下,湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀3h后,非那西汀、COD、TOC和TN去除率分别达98%、83.1%、79.2%和58.1%,取得了良好的矿化效果。同时,对不同条件下湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀的结果进行拟合分析,得知非那西汀降解反应均遵循一级动力学。
3、通过自由基掩蔽实验,对湿式催化过氧化氢氧化非那西汀的降解机理进行了探讨,确定在反应过程中对非那西汀降解矿化起主要作用的是-OH自由基。利用液相色谱-质谱联用仪定性分析湿式催化过氧化氢氧化降解非那西汀过程中生成的20种中间产物,并推测出了非那西汀可能的降解途径。