【摘 要】
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近年来工业及社会经济的飞速发展让人们享受了生活质量提高的同时,也带来了严重的空气污染问题,尤其是毒害气体的排放对人们的身心健康及财产安全产生了极大的威胁。因此,越来越多的研究人员致力于开发高效检测有毒有害气体的检测装置,气体传感器由于易制备、成本低、体积小等优点在气体检测领域得到了广泛应用。作为决定气体传感器性能的核心部分,敏感材料的选择也成为了主要的研究对象。目前,基于金属氧化物半导体材料（MO
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近年来工业及社会经济的飞速发展让人们享受了生活质量提高的同时,也带来了严重的空气污染问题,尤其是毒害气体的排放对人们的身心健康及财产安全产生了极大的威胁。因此,越来越多的研究人员致力于开发高效检测有毒有害气体的检测装置,气体传感器由于易制备、成本低、体积小等优点在气体检测领域得到了广泛应用。作为决定气体传感器性能的核心部分,敏感材料的选择也成为了主要的研究对象。目前,基于金属氧化物半导体材料（MOS）的气体传感器由于具有灵敏度高以及稳定性好等优点而广泛应用于检测危害气体。然而受到材料的自身特性限制,MOS基传感器普遍表现出选择性差、响应和恢复慢等缺陷。同时,金属有机框架材料（MOFs）由于具有比表面积大、多孔及孔径可调、结构多样性等优点成为了最受欢迎的材料之一。但是大多数MOFs都存在导电性差、氧化还原活性差的问题,阻碍了其作为气敏材料的发展。而研究表明,通过对MOFs材料进行高温热处理得到的MOF衍生物不仅保持了MOFs材料原有的优点,还表现出更好的导电性、稳定性及气体传感性能,已经成为气体传感领域的研究热点。另一方面,针对单一气敏材料在灵敏度和检测限等方面的局限性,形貌调控、构建异质结以及贵金属（金、钯、铂等）负载也是常用的提高传感器气敏性能的方法。因此,制备基于贵金属掺杂金属有机框架衍生物的气体传感器有极大的应用潜能。本论文具体研究成果如下:（1）为了研究Au含量对α-Fe2O3传感器性能的影响,采用水热法制备了不同量的Au NPs（0,0.25 mol%,0.5 mol%,1 mol%）负载α-Fe2O3纳米盘结构气体传感器。表征与气敏测试结果表明0.5 mol%Au为最佳负载量,表现为在最佳工作温度275℃下对100 ppm丙酮的响应达到19.5,并具有最快的响应和恢复速度。（2）采用溶剂热法制备了十二面体ZIF-8/ZIF-67前驱体模板,通过后续热处理合成了（0,1 mol%,2 mol%,3 mol%,4 mol%）Au@ZnO/Co3O4中空十二面体复合结构。由气敏性能测试发现对于50 ppm正丁醇气体,ZnO/Co3O4中空十二面体传感器在最佳工作温度（240℃）下的灵敏度为17.8;经过Au掺杂后,传感器的气敏性能明显提高,且2 mol%Au掺杂的传感器在200℃的最佳工作温度下对50 ppm正丁醇的响应值达到95.5,最低检测限达到1 ppb,响应和恢复时间仅需11 s和16 s,表现出优异的正丁醇传感性能。（3）为了研究不同形貌对敏感材料气敏性能的影响,通过采用不同制备方法并调整金属离子（Zn、Co）与有机配体的比例,合成了多面体（0,0.25 mol%,0.5 mol%,1mol%）Au NPs@ZnO/Co3O4复合结构传感器。对其进行了气敏性能研究,结果表明多面体ZnO/Co3O4传感器在最佳工作温度（260℃）下对100 ppm三乙胺的响应值达到了102.9,远远超过其他被测气体;且在所有传感器中,0.5 mol%Au@ZnO/Co3O4传感器的气敏性能最好,在最佳工作温度240℃下对100 ppm三乙胺的最高响应值达到628.84,响应和恢复速度最快为2 s和7 s,并表现出良好的选择性和重复性。（4）利用表面电荷模型分析了Au@α-Fe2O3纳米盘结构以及Au@ZnO/Co3O4复合结构传感器的气敏机理:空气中的氧分子通过捕捉自由电子而成为敏感材料表面的吸附氧离子,进而与被测气体分子发生化学反应,通过测量反应前后传感器的电阻变化得到其响应值;对于ZnO/Co3O4传感器,ZnO和Co3O4接触面形成的p-n异质结加剧了敏感材料内部的电子流动,增大了传感器的初始电阻;此外,Au NPs的电子敏化和化学敏化的协同作用提高了传感器的气敏性能。
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