过氧化氢/过硫酸盐体系氧化降解土壤中有机污染物的研究

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使用过氧化氢(H2O2)/过硫酸钾(K2S2O8)双氧化剂技术修复有机物污染土壤是一种前景非常广阔的原位化学氧化(In situ chemical oxidation,ISCO)技术。这种方法既能克服传统Fenton-like法H2O2分解过快,反应过于激烈的缺陷,又能克服使用过硫酸盐氧化降解污染物速率过慢的难题,是修复有机物污染土壤有效手段。目前,H2O2/K2S2O8双氧化剂体系氧化降解土壤中有机污染物的研究较少,土壤中有机污染物的氧化降解的影响因素、动力学以及机理有待深入系统的研究。本论文主要利用土壤中固有的含铁化合物催化H2O2/K2S2O8双氧化体系氧化降解土壤中o-NCB的影响因素、相关机理等进行了研究。主要研究成果如下:(1)首先评估了H2O2单氧化剂体系、K2S2O8单氧化剂体系和H2O2/K2S2O8双氧化剂体系对土壤中o-NCB的降解效果,结果表明:H2O2/K2S2O8双氧化剂体系对土壤中o-NCB的降解效率远远超过单氧化剂体系对土壤中o-NCB的降解效率。其次,研究了H2O2初始浓度、o-NCB初始浓度、初始p H值、螯合剂以及自由基捕获剂等对土壤中o-NCB降解的影响。o-NCB初始浓度为6 mg/L,H2O2浓度为4 mmol/L,K2S2O8为20mmol/L,初始p H值为7.8时,反应4 h后土壤中o-NCB的降解率达到60%,因此,H2O2/K2S2O8双氧化剂技术是一种行之有效的修复有机污染土壤的化学氧化技术。(2)研究了腐殖酸对H2O2/K2S2O8双氧化剂体系氧化降解土壤中o-NCB的影响。研究发现,腐殖酸对H2O2/K2S2O8双氧化剂体系氧化降解土壤中o-NCB有促进作用。对不同来源的腐殖酸采用元素分析、红外光谱、三维荧光光谱等手段进行表征,这些腐殖酸的组成、结构的差异导致土壤中o-NCB的氧化降解具有不同的促进作用。此外,通过对腐殖酸改性进一步探索了腐殖酸对H2O2/K2S2O8双氧化剂体系氧化降解土壤中o-NCB的作用机理。腐殖酸中羧基、醌基团和酚羟基在土壤中o-NCB的氧化降解过程起着重要作用。此外,腐殖酸是大自然天然存在的,不会对环境造成二次污染,是一种高效绿色的催化剂。(3)为了研究H2O2/K2S2O8双氧化剂体系在氧化降解土壤中有机污染物过程中对有机污染土壤毒性的影响,我们进行了土壤种子发芽率、土壤有机质含量和过氧化氢酶活性的测定。结果证明:在H2O2/K2S2O8双氧化剂体系氧化降解土壤中有机污染物的过程中,随着K2S2O8和H2O2浓度的增加,植物种子发芽率不断增加,有机质含量和过氧化氢酶的活性也随之略有降低,但是对土壤质量影响不大。所以,H2O2/K2S2O8双氧化剂修复技术是一种高效、对土壤质量影响较少的绿色技术,适合用于有机污染土壤的修复和治理。
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