【摘 要】
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近几十年来,飞秒激光技术的发展,使飞秒时间分辨光谱学技术越来越多地应用于材料科学的基础研究中。通过对瞬态吸收光谱的探测不仅能够“实时”观察超快物理或化学过程中所呈现的载流子运动,还可以通过探测周期性的相干声子振荡信号研究材料结构或状态的超快响应。随着纳米材料制备技术的发展及其在电子学、光电子学、生物传感等应用领域所展现的诱人前景,探索其内在微观量子(载流子和声子等)动力学过程,如电荷转移、能量传递
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近几十年来,飞秒激光技术的发展,使飞秒时间分辨光谱学技术越来越多地应用于材料科学的基础研究中。通过对瞬态吸收光谱的探测不仅能够“实时”观察超快物理或化学过程中所呈现的载流子运动,还可以通过探测周期性的相干声子振荡信号研究材料结构或状态的超快响应。随着纳米材料制备技术的发展及其在电子学、光电子学、生物传感等应用领域所展现的诱人前景,探索其内在微观量子(载流子和声子等)动力学过程,如电荷转移、能量传递、电-声子耦合等,对理解纳米材料和器件的宏观性能和开发其在更多领域的应用具有重要意义。采用飞秒瞬态吸收光谱学技术研究低维纳米材料的电-声子动力学过程成为近几十年来超快动力学研究中的一个重要热点。本论文主要采用飞秒瞬态吸收光谱学技术研究了从零维金(Au)/银(Ag)二聚体纳米颗粒到一维单壁碳纳米管,再到二维MoS2的电-声子动力学过程。主要获得的研究成果总结如下:(1)采用飞秒瞬态吸收光谱学技术研究了零维Au/Ag纳米球二聚体(从Ag-Ag二聚体到Au-Ag核-壳二聚体,再到Au-Ag核-壳偏心二聚体)的两种相干声子振荡模式,径向呼吸模式和轴向拉伸模式。通过有限元法对模式振荡的周期进行了模拟,并进一步分析了颗粒形态和组分对振动模式的影响。理论模拟得出振荡周期与实验结果一致。结果表明,Au/Ag二聚体颗粒之间的中心距离对呼吸模式振荡周期的影响可忽略不计,而拉伸模式的振荡周期随距离的增加有明显的依赖性。Ag层包覆Au球对核壳结构二聚体的呼吸模式振荡周期影响较小,对拉伸模式振荡周期具有很强的类质量效应。这些研究对Au/Ag双金属纳米结构的振动特性的应用具有重要意义,并为预测双金属纳米结构的振动特性提供了方法。(2)采用亚5飞秒瞬态吸收光谱学技术,通过窄带和超宽带两种激发光谱选择性泵浦一维(6,4)碳纳米管的最低单激发态(E11)和最低-较高激发态(E11-E22)之间的相干电子叠加态。通过观察碳纳米管中两种相干声子振荡模式(径向呼吸模式和轴向G拉伸模式)在不同激发条件下的参量变化,探究电子相干运动对声子(或核结构振荡)模式的影响。结果表明,相对于窄带泵浦,超宽带泵浦使两种声子模式呈现出明显的电子运动对声子场的调控特征。径向呼吸模式和轴向G拉伸模式的振幅比,以及轴向G拉伸模式的初始相位都得到明显改变。该研究提供了一种通过激发电子运动调控声子振荡特性的可能性。(3)探索光致激发后载流子之间强烈的多体相互作用对能带隙和激子结合能的调控,对于基于二维材料的光电材料和器件的应用至关重要。采用亚10飞秒瞬态吸收光谱学技术研究了紧跟超短脉冲激发,二维MoS2载流子热平衡化及其“冷却”弛豫过程中,光激发载流子之间和激子之间库伦屏蔽效应随激发能量密度和样品温度的变化,以及对带隙重整化的影响。载流子或热激子在“冷却”弛豫过程中的库伦屏蔽,带填充和带隙重整化效应等多种机制的相互竞争,诱导产生了禁带宽度随时间的演化。进而通过对c-plane蓝宝石晶体衬底的相干声子动力学的探测,讨论蓝宝石晶体的相干声子运动及其对单层MoS2热载流子动力学的可能影响。
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