【摘 要】
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本论文以低共熔溶剂(DESs)为反应介质制备了Pt,Pd基阳极催化剂应用于直接甲醇或甲酸燃料电池。取得的原创性结果如下:1、DESs中采用搅拌法制备了催化剂(Pt/MWCNTs-D)。通过优化得到最佳的制备条件:80℃,p H=9,反应3 h和摩尔比Na BH4/Pt=10/1。电化学测试结果表明:与催化剂Pt/MWCNTs-25和商业Pt/C相比,催化剂Pt/MWCNTs-D对甲醇表现出优异的催
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本论文以低共熔溶剂(DESs)为反应介质制备了Pt,Pd基阳极催化剂应用于直接甲醇或甲酸燃料电池。取得的原创性结果如下:1、DESs中采用搅拌法制备了催化剂(Pt/MWCNTs-D)。通过优化得到最佳的制备条件:80℃,p H=9,反应3 h和摩尔比Na BH4/Pt=10/1。电化学测试结果表明:与催化剂Pt/MWCNTs-25和商业Pt/C相比,催化剂Pt/MWCNTs-D对甲醇表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。2、DESs中采用搅拌法制备了Pt9Sn5三维纳米合金网络结构催化剂(Pt9Sn5/MWCNTs-D)。随后在N2气氛中600℃热处理2 h后得到催化剂(Pt9Sn5/MWCNTs-600)。电化学测试结果表明:与催化剂Pt9Sn5/MWCNTs-D、Pt/MWCNTs-D和商业Pt/C相比,催化剂Pt9Sn5/MWCNTs-600对甲醇和甲酸都表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。密度泛函理论(DFT)的结果表明:适当的热处理可以有效地增强催化剂的抗CO毒化能力。3、DESs中采用搅拌法制备了Pd1Ce0.5纳米合金网络结构催化剂(Pd1Ce0.5/MWCNTs-D)。电化学测试结果表明:与催化剂Pd/MWCNTs-D、Pd/MWCNTs-W和商业Pd/C相比,催化剂Pd1Ce0.5/MWCNTs-D对甲酸表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。4、DESs中采用溶剂热法制备了Pd3Ag0.5超细纳米合金催化剂(Pd3Ag0.5/MWCNTs-D)。电化学测试表明:与催化剂Pd3Ag0.5/MWCNTs-W、Pd/MWCNTs-D、商业Pd/C相比,催化剂Pd3Ag0.5/MWCNTs-D对甲酸表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。DFT结果表明:适量的Ag掺杂改变了Pd的电子结构和d带中心从而有利于增强催化剂的抗CO毒化能力。5、DESs中采用溶剂热法制备了一系列不同Ni含量掺杂(固定Pd和Co的量不变)的三元合金催化剂Pd3Co1Nix/MWCNTs-D(X=2、1.5、1、0.75、0.5、0.25、0.1)。电化学测试结果表明:与催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-W、Pd3Co1/MWCNTs-D、Pd3Ni1/MWCNTs-D、Pd/MWCNTs-D相比,催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-D对甲酸表现出最佳的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。DFT结果表明:催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-D具有更好的抗CO中毒能力归因于Co和Ni的双重掺杂协同效应。
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