低共熔溶剂中制备铂,钯基催化剂对有机小分子催化氧化

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wolantu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文以低共熔溶剂(DESs)为反应介质制备了Pt,Pd基阳极催化剂应用于直接甲醇或甲酸燃料电池。取得的原创性结果如下:1、DESs中采用搅拌法制备了催化剂(Pt/MWCNTs-D)。通过优化得到最佳的制备条件:80℃,p H=9,反应3 h和摩尔比Na BH4/Pt=10/1。电化学测试结果表明:与催化剂Pt/MWCNTs-25和商业Pt/C相比,催化剂Pt/MWCNTs-D对甲醇表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。2、DESs中采用搅拌法制备了Pt9Sn5三维纳米合金网络结构催化剂(Pt9Sn5/MWCNTs-D)。随后在N2气氛中600℃热处理2 h后得到催化剂(Pt9Sn5/MWCNTs-600)。电化学测试结果表明:与催化剂Pt9Sn5/MWCNTs-D、Pt/MWCNTs-D和商业Pt/C相比,催化剂Pt9Sn5/MWCNTs-600对甲醇和甲酸都表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。密度泛函理论(DFT)的结果表明:适当的热处理可以有效地增强催化剂的抗CO毒化能力。3、DESs中采用搅拌法制备了Pd1Ce0.5纳米合金网络结构催化剂(Pd1Ce0.5/MWCNTs-D)。电化学测试结果表明:与催化剂Pd/MWCNTs-D、Pd/MWCNTs-W和商业Pd/C相比,催化剂Pd1Ce0.5/MWCNTs-D对甲酸表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。4、DESs中采用溶剂热法制备了Pd3Ag0.5超细纳米合金催化剂(Pd3Ag0.5/MWCNTs-D)。电化学测试表明:与催化剂Pd3Ag0.5/MWCNTs-W、Pd/MWCNTs-D、商业Pd/C相比,催化剂Pd3Ag0.5/MWCNTs-D对甲酸表现出优异的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。DFT结果表明:适量的Ag掺杂改变了Pd的电子结构和d带中心从而有利于增强催化剂的抗CO毒化能力。5、DESs中采用溶剂热法制备了一系列不同Ni含量掺杂(固定Pd和Co的量不变)的三元合金催化剂Pd3Co1Nix/MWCNTs-D(X=2、1.5、1、0.75、0.5、0.25、0.1)。电化学测试结果表明:与催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-W、Pd3Co1/MWCNTs-D、Pd3Ni1/MWCNTs-D、Pd/MWCNTs-D相比,催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-D对甲酸表现出最佳的催化活性、稳定性和抗CO毒化能力。DFT结果表明:催化剂Pd3Co1Ni1/MWCNTs-D具有更好的抗CO中毒能力归因于Co和Ni的双重掺杂协同效应。
其他文献
HfO2基铁电薄膜具有铁电性能优异、与现有集成电路制造工艺兼容和可微缩性强等特点,以其作为栅介质的铁电场效应晶体管和铁电负电容晶体管极具应用潜力,分别是下一代新型非易失性存储器和低功耗晶体管的有力候选者。然而,Hf O2基铁电薄膜具有多晶、多相共存的特点,晶粒类型、晶粒尺寸、晶向、晶界等微结构随机分布,这将使得小尺寸铁电晶体管器件之间的电学性能存在差异、难以实现高密度集成。另一方面,由于器件物理尚
2007年全世界城市人口在超过农业人口后迅速攀升,全球性的“城市时代”已经来领。随着我国城市化进程的加快,人口不断涌向城市,城市建设速度加剧,城市人口规模与建筑规模不断膨胀。对处于快速持续城市化进程中的中国城市而言,一方面像京津冀、长三角、珠三角及成渝等几个最重要的城市群地区,正面临城市人口规模和建设规模高密度发展带来的压力,另一方面,在我国尤其土地资源相对短缺的情况下,高密度发展既是城市发展的现
沥青混合料的力学性能具有显著的应力、温度和频率敏感性,这使得路面易出现车辙、裂缝、表面剥离和坑槽等病害,严重影响路面的使用性能。玄武岩纤维是一种环保的新型矿物纤维,具有强度高、化学性质稳定、吸水率低等优点,在沥青混合料中掺加玄武岩纤维可起到吸附沥青、增韧、阻裂和加筋等作用,从而提高混合料的路用性能,已在路面工程中得到应用,但目前对玄武岩纤维沥青混合料的黏弹特性及纤维的增强增韧机理的研究还不够全面和
随着化石资源储量的日益减少及其开发利用带来的环境污染问题加重,开发可再生新能源受到国际的广泛关注,而且我国也提出了“碳达峰”和“碳中和”目标,凸显出可再生能源利用的重要性及迫切性。木质素生物油是一种绿色可再生的液体燃料,在解决石油依赖度问题上发挥着举足轻重的作用。然而,木质素油中含有大量的含氧基团,导致油品的低热值、高粘度、低互溶性等不足,限制了其直接作为石油替代或补充能源的利用。借助石化炼油系统
近年来,关于分数阶微积分特别是分数阶微分方程的研究得到了广泛的关注.将整数阶微积分推广到实数阶或甚至可变阶,其所具有的奇异性和非局部性,非常适合描述(时间)延迟或记忆和遗传效应.由于分数阶微分方程的显式解析解通常是不可得的,因此设计高精度的数值方法来求解分数阶微分方程就变得尤为重要.但是在求解分数阶微分方程时通常会遇到两大困难,也是分数阶微分算子的两个非常重要的特性:1)分数阶导数算子的非局部性;
由于存在热力学和量子力学极限,基于电子电荷自由度处理信息的传统电子器件遇到了发展瓶颈,因此人们探寻用新的量子自由度来处理信息。最近在一些类石墨烯的半导体中发现了一种新的基于贝里相效应的能谷自由度:不等价的Dirac能谷具有相反的电学、磁学和光学性质。能谷电子学利用能谷自由度,结合电荷和自旋自由度来编码信息,提供了更丰富、稳定和高效的信息处理方案。常见的能谷电子学材料如Mo S2和WSe2等,其空间
政党是现代社会的重要政治力量,政党政治则是现代政治的基本运作方式。作为议会民主制国家,政党在以色列的国家构建和政治现代化进程中发挥着重要作用。自1977年以来,利库德集团跻身以色列政坛的主导政党,也成为以色列在纷繁复杂的外部环境中保持政治稳定、经济发展和国家安全的重要推力。对利库德集团的起源、发展与执政研究,有助于厘清以色列的政治发展轨迹、社会经济变迁和周边安全形势。利库德集团的政治演进历程可以分
为了刻画自然界中一些具有记忆性和不确定性的演变系统,记忆型随机方程模型被建立并已成为近年来的研究热点.与非记忆型随机方程明显不同的是,记忆型随机方程的解不再是Markov过程.常见的记忆型随机方程主要包括:随机Volterra积分方程、随机Volterra积分微分方程、随机分数阶微分方程、随机分数阶积分微分方程、随机延迟微分方程等.本文对其中的几类方程展开了如下研究:在第二章,针对带正则核的随机分
当电源工程师面对大电流工况下电感元件设计任务情境时,需要掌握电感元件磁性材料的磁饱和特性、电感电流纹波等知识。在交叉学科的语境下,这是一个跨学科研究问题,目标是跨学科整合;在认知心理学的语境下,这是一个认知技能对跨学科变化环境的调适问题,方法是实践性知识的特异化。从抽象层面看,开关电源电感的磁芯材料饱和特性分析及其设计是典型的跨学科复杂问题,研究学科整合和技能的调适迁移对跨学科研究具有普遍意义。然
锂/氟化碳(Li/CFx)原电池具有能量密度高(2180 Wh kg-1)、放电平台稳定、自放电率低、工作温度宽、存储寿命长等优点,在消费电子、先进医疗和军事设备中有着重要的应用。Li/CFx电池的放电比容量随着CFx材料中F/C比(即氟含量)的增加而增加,当x=1时,CFx的理论比容量可达865 m Ah g-1。然而,追求高氟含量会降低CFx材料的电子导电性和离子导电性,进而导致Li/CFx电