水溶液中磷酸盐催化糖类脱水生成5-羟甲基糠醛

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随着人类经济的高速发展,对化石能源的需求越来越大,大量的化石能源的燃烧污染了我们所居住的环境,而且排出的二氧化碳是全球温室效应的主要元凶。生物质能源是一种储量大,可循环利用,清洁无污染的资源,在未来人类的燃料和大宗化学品供应方面将起到重大的作用。大部分生物质能源是植物通过光合作用由水和二氧化碳合成的糖类,它的能源来源是太阳能,因此植物生物质能具有取之不尽、用之不竭的优点。在生物质能源中,储量最大的就是纤维素能源,纤维素是葡萄糖经过脱水作用缩合的高分子化合物,研究由糖类到化学品的反应历程将对未来缓解能源危机具有重大的技术贡献。本文主要研究了由果糖到化学中间体5-羟甲基糠醛(HMF)的催化反应,设计并探究了在水溶液中磷酸盐对果糖脱水制备HMF的催化效果。本文从磷酸盐催化剂与溶剂的的选择入手,通过不同的方法探究了不同磷酸盐催化剂的催化作用。第一种类型的磷酸盐催化剂是由氯化盐类和磷酸盐直接在反应溶液中生成的白色胶体沉淀,另一种是将上一种生成的白色催化剂再经过过滤、洗涤和真空干燥等过程制备的固体磷酸盐,此种催化剂较少含有水分。此外,本实验还测定了在原位反应中,锡离子的价态,磷酸盐的种类对果糖的催化作用。而且,磷酸盐对蔗糖和葡萄糖等糖类的催化效果,本实验也进行了验证。实验结果显示,磷酸盐中催化效果最好的是SnCl4-(NH4)2HPO4催化剂,果糖脱水生成的HMF产率为43%,此时催化反应条件是:反应温度为135 ℃,反应时间是1 h,溶液中DMSO含量为65%。此外,由HMF产率随着反应温度和反应时间的变化情况来看,我们可以得出,磷酸盐催化剂对HMF的稳定性有一定的保护作用。此外,磷酸盐催化剂对葡萄糖的催化效果不是很好,因为葡萄糖的脱水反应首先要经过的异构化过程一般需要碱性催化剂。固体磷酸的催化剂活性要大于原位生成磷酸盐,经过实验可见,它们的最佳反应条件为:磷酸锆:155 ℃,7 h,DMSO含量90%,而磷酸锡的最佳反应条件是:135 ℃,5 h,50%。
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