论文部分内容阅读
本文制备了不同晶型的CdS粉体、TiO2纳米管和Pt-CdS-TiO2NTs光催化剂,通过XRD,TEM和UV-vis漫反射吸收光谱对不同样品进行了表征,并评价了其光解水制氢性能。主要分为以下三个部分:(1)采用沉淀法制备了CdS,分别在400℃,500℃,600℃下煅烧得到不同晶型的CdS粉体,在可见光(λ>400nm)照射下评价其光解水制氢活性。研究了CdS的晶体结构,牺牲剂种类和助催化剂Pt的担载量对其光催化分解水制氢活性的影响。实验结果表明,400℃下煅烧得到的立方相与六方相混合晶型的CdS-400具有最好的光催化活性:以乳酸作为牺牲剂比硫化物更有利于CdS光解水制氢;担载0.1wt%Pt的CdS具有最高的光催化活性,光照反应5h后的总产氢量为5.7mL。(2)用水热法制备了TiO2纳米管,以甲醇为牺牲剂进行光催化实验,考察了不同载铂量的TiO2纳米管在紫外光照射下的光解水制氢活性。结果表明,当TiO2纳米管的载铂量为0.1wt%时,光催化剂的产氢活性最高,反应5h产氢总量为3.6mL;但当载铂量增加,Pt粒子在TiO2纳米管表面团聚,导致TiO2纳米管光催化活性降低。(3)用离子交换,光沉积和研磨法制备了Pt-CdS-TiO2NTs复合物,在可见光(λ>400nm)照射下,以Na2S/Na2SO3作为牺牲剂进行光催化实验,考察了Pt的担载量和担载位置对催化剂光催化活性的影响,研究其反应机理。实验结果表明,当载铂量为0.1wt%时,Pt-TiO2NTs/CdS的光催化活性优于Pt-(TiO2NTs/CdS)和Pt-CdS/TiO2NTs。对于Pt-TiO2NTs/CdS,我们推断电子传递的顺序为CdS→TiO2→Pt,这种电子的快速传递提高了催化剂的光解水制氢活性。当载铂量为0.4wt%时,Pt-(TiO2NTs/CdS)的光催化活性最高。TiO2NTs与CdS的复合物具有可见光吸收能力,且有利于电子与空穴分离,从而加速了电子转移的速率。而载铂量增加为0.4wt%时,三者中反应5h产氢量最少的是Pt-CdS/TiO2NTs。担载在CdS表面上的Pt粒子限制了光生电子的移动,从而成为了电子-空穴的复合中心,导致催化剂的活性大大降低。