【摘 要】
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杂原子分子筛不仅扩展了传统分子筛的定义,在新的应用领域也能够取得巨大成果。其中,钛硅分子筛以及锡硅分子筛因催化条件温和,效率高,副产物只有水,符合“绿色化学”的要求而受到广泛关注,是目前研究最多的杂原子分子筛。首先,采用钛硅分子筛/H2O2催化体系研究了环戊烯的液相环氧化反应。在所考察的所有钛硅分子筛（Ti-Beta、Ti-MOR、Ti-MCM-68、TS-1、TS-2和Ti-MWW）中,由于扩散
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杂原子分子筛不仅扩展了传统分子筛的定义,在新的应用领域也能够取得巨大成果。其中,钛硅分子筛以及锡硅分子筛因催化条件温和,效率高,副产物只有水,符合“绿色化学”的要求而受到广泛关注,是目前研究最多的杂原子分子筛。首先,采用钛硅分子筛/H2O2催化体系研究了环戊烯的液相环氧化反应。在所考察的所有钛硅分子筛（Ti-Beta、Ti-MOR、Ti-MCM-68、TS-1、TS-2和Ti-MWW）中,由于扩散限制的问题,以Ti-MWW为催化剂时环戊烯的转化率相对较低,为13%,但主产物环氧环戊烷的选择性较高,可达到99.5%。Ti-MWW在经过进一步哌啶处理后,显著地提高了催化性能,环戊烯的转化率和环氧环戊烷的选择性分别提高到了97.8%和99.9%,主要是因为经哌啶处理后发生结构重排,将三维MWW结构转变成为二维层状结构,不仅扩大了层间空间,而且大大缓解了对环戊烯分子的扩散限制问题。此外,新构建的以哌啶为配体的六配位Ti活性中心具有较高的催化活性。另外,大于十二元环孔道的超大孔钛硅分子筛在催化大分子底物相关反应中展现出绝对的优势。基于本课题组最近研究的超大孔ECNU-24液相后补Ti,得到超大孔钛硅分子筛Ti-ECNU-24,其在噻吩类氧化脱硫反应中展现出优于传统钛硅分子筛的催化性能。进一步用类似液相后补Ti的方法将Sn引入骨架,得到Sn-ECNU-24,并于刚性大分子二金刚烷酮的Baeyer-Villiger（B-V）氧化反应中展现出良好的催化性能。
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