CuO/ACNT催化剂在低温微氧条件下催化氧化砷化氢的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:slzj118
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
我国黄磷开采量大,黄磷的生产过程中会有大量的黄磷尾气产生,黄磷尾气中含有大量的一氧化碳(CO)。CO是一种重要的碳一化工原材料,如果能够很好地对黄磷尾气中的CO进行回收,将能够有效地实现黄磷尾气的资源化利用。然而多种有毒有害气体存在于黄磷尾气中,导致CO很难被有效地利用。本文针对黄磷尾气中砷化氢(AsH3)的脱除问题,以多壁碳纳米管(MWCNTs)作为催化剂的载体,通过超声浸渍法制备出一系列催化剂用于AsH3的脱除实验。主要进行了以下三个方面的研究:酸蒸汽预处理及制备条件对催化剂脱除AsH3性能的影响;反应条件对CuO/ACNT催化剂脱除AsH3性能的影响;CuO/ACNT催化剂表面反应机理和催化剂的再生。酸蒸汽预处理及制备条件对催化剂脱除AsH3性能的影响:分别选择酸蒸汽处理前(PCNT)后(ACNT)的MWCNTs作为载体,选择不同金属盐作为浸渍液,制备出一系列催化剂以探究其对AsH3的脱除效果。结果显示,当浸渍液为铜盐时,催化剂表现出最佳的AsH3脱除效果。对比发现,使用酸蒸汽对载体进行预处理能够显著提高催化剂脱除AsH3的能力。以铜盐作为浸渍液的催化剂为例,当载体为ACNT时,催化剂能够保持150 min不被穿透,而载体为PCNT时,催化剂在30 min之内就会被穿透。对ACNT和PCNT及制备的铜基催化剂进行表征,结果表明,预处理能够大幅度增大载体的比表面积,增加催化剂的孔体积,丰富催化剂表面的官能团,同时增高催化剂表面铜的质量占比。在此基础上,本文对铜盐前驱体、负载量和焙烧温度进行了筛选。结果显示,当铜盐前驱体为硝酸铜(Cu(NO32),氧化铜(CuO)与MWCNTs的质量比为15%,焙烧温度为300℃时,CuO/ACNT催化剂对AsH3具有最佳的脱除效果。其能够在2640 min内对AsH3进行高效脱除,而不失活,穿透砷容量可达1069 mg/g。通过分析发现,前驱体、负载量和焙烧温度主要通过影响催化剂表面活性组分的存在形式和催化剂的比表面积进而影响催化剂的催化氧化性能。反应条件对CuO/ACNT催化剂脱除AsH3性能的影响:分别对氧含量、进口浓度、反应温度和体积空速对CuO/ACNT催化剂脱除AsH3性能的影响进行了考察。试验结果表明,当氧含量为0.9%,进口浓度为100 ppm,反应温度为140℃,体积空速为20000 h-1时,CuO/ACNT催化剂对AsH3100%脱除的时间能够超过4680 min。通过XPS表征可以发现,反应产物极有可能为三氧化二砷(As2O3),并且反应产物的种类并不随氧含量和反应温度的变化而变化。CuO/ACNT催化剂表面反应机理和催化剂的再生:通过对表征结果进行分析,进一步确定了反应产物为As2O3,初步提出了CuO/ACNT催化剂表面的反应机理。AsH3在CuO/ACNT催化剂表面的脱除过程主要分三个阶段进行。第一阶段为物理吸附阶段,AsH3吸附在CuO/ACNT催化剂表面或孔道内壁中被去除;第二阶段为催化氧化过程,化学吸附氧(Oβ)优先与AsH3在CuO/ACNT催化剂表面发生反应生成As2O3和H2O。在这个阶段中CuO主要起两种作用:一方面,CuO中的晶格氧(Oα)可以转化为Oβ,参与AsH3的氧化过程;另一方面,CuO可以促使空气中的氧转化为Oβ,为AsH3的氧化提供足够“氧化剂”。在反应过程中CuO和氧化亚铜(CuO2)之间会相互转换,并最终达到一种化学平衡状态;第三阶段为失活阶段,在反应过程中,AsH3会被转化为As2O3。随着反应的进行,As2O3会逐渐覆盖暴露在反应氛围中的CuO活性位点,最终导致CuO/ACNT催化剂失活。此外,再生结果显示CuO/ACNT催化剂再生两次后的穿透砷容量能够达到新鲜样的94.8%。
其他文献
NO_x作为主要大气污染之一,对生态环境和生命体健康造成严重威胁。NH_3选择性催化还原技术因NO_x脱除效率高,N_2选择性高,活性温度窗口宽的优势,在工业固定源NO_x排放控制中被广泛应用。我国钢铁烧结烟气中SO_2、NO_x等污染物排放量较大,烧结烟气SO_2浓度常超过1000 mg/Nm3,导致传统SCR技术中的催化剂严重硫中毒。因此通常将脱硝单元设置在活性炭干法脱硫设施后,但此时烟气温度
随着航空业的快速发展,飞机的制造效率被视为一个越来越重要的话题。其中发动机是生产过程中最重要的部分之一。低压涡轮发动机轮盘是飞机发动机的一个重要组件,在每个涡轮盘中都有许多几何形状与枞树相似的槽,被称之为纵树槽。有的轮盘上有几十个这样的纵树槽,多的甚至可以多达200多个。加工包含枞树槽的轮盘对喷气发动机制造商来说是一个挑战。现代喷气发动机可具有多达40个或更多个涡轮盘。在切割圆盘上的枞树槽的过程中
磷矿是非常重要的不可再生矿物资源,但呈现“富矿少,贫矿多”的整体局面,经多年开采,高品位磷矿资源消耗过快,资源保障年限不足43年。黄磷生产中产生的大量尾气排放到大气中,不但浪费了宝贵的一氧化碳资源,还严重污染环境,影响人类身体健康。因此,黄磷尾气与中低品位磷矿石的综合利用技术,对资源的可持续发展有十分重要的意义。本文以黄磷尾气为燃料,热解中低品位磷矿石中碳酸盐杂质。分析分解机理;计算分解反应热力学
调理肉制品因使用便捷、营养卫生、肉嫩味美的特点而受到消费者的欢迎。但若贮藏温度控制不当,肉制品极易腐败变质,货架期缩短。预报食品微生物学可以通过微生物生长特性快速有效地预测食品货架期,保证食品安全性。本研究以调理肉饼为试验材料,对冰温贮藏终点的特定致腐菌(Specific Spoilage Organisms,SSO)进行分离鉴定并建立优势致腐菌的货架期预测模型。主要研究内容及结果如下:1.将真空
由于脉冲星周期极其稳定等特征及属性,利用脉冲星为导航星的X射线脉冲星导航已成为一种新兴的导航定位方法。脉冲星发出的脉冲信号到达航天器的时间延迟是该导航系统最为重要的观测量,它指的是累积时间较短的累积轮廓相对标准轮廓的相位延迟,对这一时延值的估计精度决定了脉冲星导航系统的性能与定位精度。脉冲星自转周期的突变、相对论影响、行星活动及其他干扰因素造成的噪声会引起导航定位精度的下降,故如何有效抑制噪声影响
随着现代企业理论的不断发展,公司治理已不仅聚焦于管理者与股东之间的利益冲突,而应该在权衡所有利益相关群体之间的关系上做出贡献。员工是企业内部与经营关系最为密切且数
多环芳烃(PAHs)主要来源于人类活动过程中化石燃料的不完全燃烧,其浓度和种类的差异主要来源于燃料和燃烧条件的不同。高原低压低氧环境下存在明显的不完全燃烧现象,却较少受到人们的关注。本文以云南昆明的高原大气环境及燃煤过程为研究对象,开展低压低氧环境下大气中颗粒态和气态PAHs的气固分配特征及来源研究,同时建立高原PAHs环境和源成分谱,评估高原大气环境的PAHs健康风险。研究成果可以为高原区域空气
金属材料在疲劳载荷下微损伤演化过程涉及多尺度损伤事件的萌生、发展和耦合等复杂物理现象。对此,本文基于一种概率熵的疲劳损伤表征方法对低碳钢材料的疲劳损伤展开研究。低碳结构钢Q235在工程中广泛应用于建筑、桥梁及船舶等工程结构的制造中,且以其制造的大多数工程部件在服役期间均承受循环载荷,疲劳分析应是他们设计与检测的重要方面。本文利用Q235钢材料在动态和静态载荷下损伤破坏的相互关联性,通过材料结构的静
癫痫发作会有临床表现和脑电信号的表现,一般两者结合判断,但是有些发作临床表现不明显,这时主要是依靠脑电信号判断,所以脑电信号是判断癫痫患者发作的重要依据,然而脑电信号的获得是通过放置适当的电极,贴在患者的头皮上,可想而知头皮脑电信号是存在着非常大的伪差的。癫痫发作随机性很大,常常难以记录到癫痫发作,所以想要获得更好的效果,需要记录一个患者完整的清醒-睡眠-清醒周期,监测时间则需要数小时到数天不等。
随着在商业、工业和军事领域对电磁仪器的广泛应用,电磁污染变得越来越突出,因此开发高效、廉价以及轻量化的电磁波吸收材料已经成了研究热点。碳纳米管(CNT)由于具有独特的形态和结构已经在电磁波吸收领域具有潜在的应用。但是,CNT具有阻抗匹配较差、损耗机制单一等缺点。导电聚合物(CPs)被视为是一种优秀的电磁波吸收材料。其中,聚吡咯(PPy)和聚苯胺(PANi)作为典型的CPs,不仅具有低密度、易于大规