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光电探测器是一类将接收的光辐射信号转换为电信号的器件,在医学成像、自动化生产和军事探测等领域中发挥着至关重要的作用。近十年来,随着自动驾驶、环境监测、光通信、生物传感器等技术的不断发展,对高性能光电探测器的需求日益突出。目前,光电探测器中应用最为广泛的光敏材料主要有硅、III-V族化合物半导体材料、有机聚合物和胶体量子点等。但是,由于传统无机半导体材料的制备工艺复杂且昂贵,聚合物和胶体量子点光吸收效率低、载流子寿命短、合成不易控制等缺点严重限制了它们在实际中的应用。近年来,新兴半导体材料——钙钛矿的出现为光电子学的研究开辟了又一个生机勃勃的春天。钙钛矿材料AMX3(A=有机或无机阳离子,M=金属阳离子,X=卤素阴离子)因其特殊的晶体和电子结构,具有独特而近乎完美的光电子特性(例如可调谐的直接带隙、高吸收系数、高载流子迁移率和长扩散长度),因此在太阳能电池、光泵浦激光器、发光二极管和光电探测器等领域具有巨大的发展潜力。特别是溶液法制备的钙钛矿基光电探测器,具有成本低、响应度高、暗电流低、探测范围宽等优点,引起了众多科研工作者们的研究兴趣。但是,目前大多数钙钛矿基光电探测器的光敏层都是以多晶薄膜为主,多晶薄膜的晶界和晶粒缺陷影响了载流子的横向传输,使得器件的性能远不及预期目标。而钙钛矿单晶材料具有可忽略不计的晶界、较低的缺陷态密度,因而在稳定性和光电性能上具有潜在的优势。因此,充分利用钙钛矿单晶材料的优点设计出基于钙钛矿单晶材料的高性能光电探测器以满足新的发展趋势具有重要的意义。除了器件的性能,其内部的物理机制和载流子动力学过程也一直是大家关注的问题。因此,能否寻求一种新的表征方法以监测器件内部载流子动力学也是目前科研工作者面临的一大挑战。基于上述研究现状和目的,本论文主要研究溴基钙钛矿单晶薄膜光电探测器性能的提升以及内部载流子的传输机制,论文的主要研究工作如下:1.全无机钙钛矿CsPbBr3单晶薄膜光敏场效应晶体管性能的研究利用溶液法在修饰SiO2介电层的硅基底上合成了具有优异光学性质、低缺陷态密度的全无机钙钛矿Cs Pb Br3单晶薄膜,并制备了基于全无机钙钛矿单晶薄膜底栅顶接触结构的光敏场效应晶体管。在室温下,这种平面结构光敏场效应晶体管表现出了双极性传输特性,即电子(空穴)场效应迁移率为0.40(0.34)cm2V-1s-1;同时,我们发现该器件还具有特殊的光依赖特性,该现象首次在钙钛矿材料中报道。上述特殊的光依赖特性主要归因于光电导和光伏效应之间的转换。2.有机-无机杂化钙钛矿单晶/石墨烯垂直异质结光电探测器性能的研究利用二维材料能够凭借范德华力组装成异质结器件的优势,我们通过溶液法在单层石墨烯基底上直接构建了MAPb Br3单晶薄膜/石墨烯范德华垂直异质结光电探测器;测试了该光电探测器在532 nm激光光照下的光电性能,并与纯钙钛矿单晶薄膜光电探测器的性能进行对比和分析。与纯钙钛矿单晶薄膜光电探测器相比较,钙钛矿/石墨烯垂直异质结光电探测器的响应度、探测率以及光电导增益均提升了近一个数量级。我们从能带结构、稳态荧光和超快载流子动力学三个方面探究了光电性能大幅度提升的机理,结果表明器件光电性能的提升主要归因于高质量钙钛矿单晶材料载流子寿命的增长、以及石墨烯对自由载流子的有效提取和传输。3.基于拉曼光谱原位动态揭示二维钙钛矿光电探测器电荷转移动力学的研究我们提出了一种基于表面增强拉曼散射技术的非侵入性和非破坏性监测二维钙钛矿光电探测器界面电荷转移过程的新方法。本工作以苝-3,4,9,10-四羧酸二酐(PTCDA)为钙钛矿单晶表面的标记物,通过其拉曼光谱的振动模式变化清楚地观测到二维钙钛矿光电探测器界面和内部电荷转移过程。此外,电压相关本征拉曼光谱的显著变化证明了量子限域效应对二维钙钛矿材料各向异性传输性质的影响。这种方法为在分子水平上研究二维钙钛矿材料的载流子传输机制以及光电探测器界面电荷转移过程提供了可靠途径,并在其他光电器件的相关研究中有潜在的应用前景。