【摘 要】
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随着全球化工生产的发展,芳烃的市场需求量逐步上升,尤其是苯的消耗量占有重要比例,苯的产量也是衡量一个国家化工实力的标准之一。由于石油资源的消耗,传统石油加工生产的芳烃量明显不足。为了解决市场需求必须开发新的芳烃生产技术。我国拥有储量丰富的页岩气,而甲烷是页岩气的主要成分。甲烷无氧芳构化生成的产物易分离,产物主要成分是苯和氢气。然而甲烷无氧芳构化需要在高温的条件下进行,对催化剂性能的要求极高。所以对
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随着全球化工生产的发展,芳烃的市场需求量逐步上升,尤其是苯的消耗量占有重要比例,苯的产量也是衡量一个国家化工实力的标准之一。由于石油资源的消耗,传统石油加工生产的芳烃量明显不足。为了解决市场需求必须开发新的芳烃生产技术。我国拥有储量丰富的页岩气,而甲烷是页岩气的主要成分。甲烷无氧芳构化生成的产物易分离,产物主要成分是苯和氢气。然而甲烷无氧芳构化需要在高温的条件下进行,对催化剂性能的要求极高。所以对甲烷无氧芳构化反应性能的提升具有重要研究的意义。本文以HZSM-5分子筛为催化剂载体,采用孔道结构改性和助剂金属改性来提高Mo/HZSM-5的MDA反应性能。主要研究内容如下:
1、考察了混合碱(氢氧化钠+TPAOH)和(氨水+TPAOH)改性HZSM-5分子筛,混合碱能够调节脱硅速率和介孔大小。与单一碱改性相比,适宜比例的混合碱对分子筛刻蚀过程较温和,从而产生适量的介孔,介孔提高了产物的扩散速率和催化剂的容碳能力,从而提高了反应的稳定性。其中30%氨水和70%TPAOH混合处理后的催化剂性能最佳,与未改性载体相比,苯的选择性提高了18.2%。
2、为了最大限度保留微孔结构,采用重结晶法改性HZSM-5分子筛,探究了重结晶改性时间,温度以及CTAB的浓度。经过最佳重结晶条件:140℃、水热两天和4mmol/gCTAB改性后,载体结晶度有明显的提高,同时分子筛获得了良好的孔道结构和催化活性,苯的选择性提高了30.2%。
3、Mo/HZSM-5添加助剂金属(Ni、Co)后,甲烷的转化率和苯的选择性都有一定程度的提高,其中添加0.2wt%Ni时催化剂的催化活性最佳,甲烷的转化率提高了2.7%,同时苯的选择性也提高了19.1%。
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