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本论文研究了镁基贮氢合金A<,2>B型Mg<,2>Ni掺杂前后氢化物的电子结构和生成热及氢分子在Mg<,2>Ni(010)面的吸附分解情况、La-Mg基贮氢合金的储氢性能及电化学性能。具体内容为：1)采用基于密度泛函理论(DFT)的第一原理赝势平面波(PW-PP)方法，计算了低温相Mg<,2>NiH<,4>和Mg<,2-x>M<,x>NiH<,4>(M=Ag，Al，Ti或Zr)的电子结构和生成热，研究了掺杂元素对Mg<,2>Ni氢化物稳定性的影响。2)采用基于密度泛函理论(DFT)的第一原理赝势平面波(PW-PP)方法对氢分子在Mg<,2>Ni(010)面的吸附与分解进行了研究，讨论了氢分子在 MgzNi(010)面最可能吸附的位置及氢分子在最可能吸附位置的活化能等性质。3)采用Ar气保护下高频感应熔炼方法制备AB<,3>型La-Mg-Noi-Mn-Co-A系列合金，研究了合金的相组成及Co、Al元素对La-Mg基AB<,3>型贮氢合金电极的储氢性能及电化学性能的影响。
本论文的主要研究结果如下：
通过采用基于密度泛函理论(DFT)的第一原理赝势平面波(PW-PP)方法对掺杂前后Mg<,2>Ni氢化物的生成热及电子结构的计算，我们发现掺杂后的Mg<,2>Ni氢化物的生成热绝对值都比Mg<,2>NiH<,4>的生成热绝对值小，其中掺Ag时生成热绝对值最小，掺Zr时生成热绝对值最大，且从掺杂后合金氢化物与Mg<,2>NiH<,4>的能量差值△E<,r>，知道，掺杂后合金氢化物的能量相对于Mg<,2>NiH<,4>的能量升高了，这表明掺杂后合金氢化物的稳定性有所下降，释氢能力增强。且发现掺杂元素电负性越大，合金氢化物越不稳定，影响最大的是Ag元素，接着依次是Al、Ti和zr。对态密度和Mulliken布居数分析表明，掺杂后合金氢化物释氢能力增强的主要原因在于Ni-H之间的成键减弱，以及掺杂元素诱导费米能级E<,F>处电子数浓度N(E<,F>)的增加。同样采用基于密度泛函理论(DFT)的第一原理赝势平面波(PW-PP)方法对氢分子在Mg<,2>Ni(010)面的吸附与分解进行了研究，我们发现氢分子以Hor1的方式吸附在表面层Ni原子的顶位时吸附能最高，为0.6769eV，这表明氢分子最可能以Horl的方式吸附在表面层Ni原子的顶位，此时氢分子跟表面的距离(r<,d>)和氢分子的键长(r<,H>)分别为1.6286A和0.9174A。在分子吸附的基础上计算了氢分子沿着选取的反应路径分解时的反应势垒，发现要使氢分子分解需要0.2778eV的活化能，而氢分子分解时的吸附能为0.8390eV，分解后两个氢原子的距离为3.1712A。在分子吸附和分解吸附时氢原子跟正下方的Ni原子都有较强的相互作用，氢原子所得到的电子主要来自氢分子正下方的Ni原子。La<,0.7>Mg<,0.3>Ni<,2.7>Mn<,0.3>Co<,0.5-x>AI<,x>(x=0，0.1，0.2，0.3，0.4，0.5)系列合金中，主要有三种相结构：CaOu<,5>型固溶相、PuNi<,3>型LaNi<,3>相、Ni<,17>Th<,2>型La<,2>Mg<17>相。随着Al元素对Co元素的替代，固溶相由La(Ni，Mn，Co)<,5>相转变为La(Ni，Mn，Co，Al)<,5>相，最终转变为La(Ni，Mn，Al)<,5>相。并且随着Al含量的增加，Co含量的减少，合金的主相CaCu<,5>型固溶相的晶胞体积逐渐增大。随着Al含量的增加，合金的吸放氢平台压降低，并且合金的吸放氢滞后效应也减小。合金电极的放电容量先增加后减小，由x=0.0的326.7mAh/g增加至x=0.1的333.8mAh/g，然后减小到x=0.5的263.5mAh/g。合金中适量的Co可以延长合金电极的循环寿命。