基于邻苯二胺和18-冠醚-6新型全固态铵离子选择电极的研制与性能比较

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海洋是个天然的资源宝库,是带动经济发展的重要助力,但是在海洋的开发过程中,海洋污染也日益严重。过量的NH4+等营养盐引起赤潮、水华,对海洋生物、河流湖泊等水生生物产生较大的毒害作用。因此研制出一种快速、准确地测定铵离子含量的离子选择电极,为NH4+测定提供技术手段具有重要的意义。本文开发了以银/纳米银为基材、聚苯胺为导电层,分别以聚邻苯二胺和18-冠醚-6为敏感膜的两种新型全固态铵离子选择电极。文章分别从电极的制备、响应原理、表征(CV、EIS、SEM)、性能测试(斜率、响应范围、探测下限、寿命、选择性、重现性、稳定性、寿命)和应用等几个方面进行了探讨。基于邻苯二胺的铵离子选择电极以银/纳米银为基材、聚苯胺为导电层、以聚邻苯二胺为敏感膜。纳米银以500 mV、50 Hz正弦半波信号电在0.1 mol/L硝酸银标准溶液中电沉积]min得到,聚苯胺和聚邻苯二胺则通过循环伏安法分别在0.1 mol/L盐酸和0.08 M盐酸-邻苯二胺溶液扫描3圈与4圈制得。该电极的斜率为54.99-55.70 mV/decade、响应范围是10-1-2×10-5 mol/L、探测下限为1.2×10-5 mol/L。同时其响应时间短0.5-2 s,阻抗约为70,寿命长达147天。通过SEM谱图可以看出,各膜层致密、分布均匀、连接紧密,聚邻苯二胺膜层呈0.5-5 μm狭长针状结构。基于18-冠醚-6的铵离子选择电极的电极膜是在盐酸-18-冠醚-6溶液中以0-0.3V电压扫描4圈制得,其在扫描电子显微镜下为直径0.1-0.3 μm不规则的球状。与基于邻苯二胺的铵离子选择电极相比,斜率更接近理论斜率,为55.36-55.64 mV/decade。该电极的响应范围是10-1-10-4mol/L,探测下限为4.3×10-5mol/L,响应时间0.5-3s。电极的阻抗约为100,寿命68天,对于铵离子有着良好的选择性。基于18-冠醚-6铵离子选择电极的斜率略大于基于邻苯二胺的铵离子选择电极,但是其在寿命、选择性、响应时间等方面都略逊于后者。本次研究制备全固态铵离子选择电极制作简单,体积小、易于携带,易于与其他传感器集成实现多参数测量。147天的寿命和良好的稳定性有望在长期监测近海水域、河流湖泊等水体中NH4+含量等领域广泛应用。另外本文研制的电极响应时间短、阻抗小,可以提供更为精确的测量结果。
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