Ag和In共掺杂PbTe基化合物的合成及热电性能研究

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PbTe基热电材料在最近的研究中取得了重大进展,Ag和Sb共掺杂的AgPbmSbTem+2类化合物展现出大大优于二元PbTe合金的热电性能。然而,最近的研究都仅仅局限于Ag、Sb等少数掺杂原子,其它原子的共掺杂对PbTe基热电材料结构和性能的研究很少。本文采用高温熔融缓冷工艺合成了n型Ag和In共掺杂PbTe基和p型Ag和In共掺杂Pb1-xSnxTe基热电化合物,研究了Ag和In共掺杂对化合物结构和热电性能的影响规律,研究结果表明:(1)n型Ag和In共掺杂PbTe基化合物:InxPb1-xTe化合物中,随着In掺杂量的增加,化合物电导率增加,Seebeck系数绝对值减小,热导率增加;(AgIn)xPb1-2xTe化合物中,随着Ag和In共掺杂量的增加,Seebeck系数绝对值增大,电导率和热导率降低;Ag、Pb的偏离化学计量的Ag1-xPb18+yInTe20化合物中,随着Ag含量的降低和Pb含量的增加,电导率增加;在n型Ag和In共掺杂PbTe基化合物中,组成为(AgIn)0.01Pb0.98Te的样品在800K时得到最大ZT值1.1。(2)p型Ag和In共掺杂Pb1-xSnxTe基化合物:(AgIn)x(Pb0.5Sn0.5)1-2xTe化合物中,改变x对于化合物的晶格热导率有很大影响,随着Ag和In共掺杂量x的增加晶格热导率降低;Ag0.5Pb5Sn4InxTe10化合物中,通过In的偏离化学计量比可以在很大的范围内进行载流子浓度的调节,In含量从x=0.5降低到x=0.3时,载流子浓度常温下从4.86×1018cm-3增加到3.85×1021cm-3,载流子散射机制从以声学波散射为主转变为以电离杂质散射为主,同时随着In含量的降低,载流子热导成为影响化合物热传输的主要因素;Ag0.5(Pb8-xSnx)In0.5Te10化合物中,随着Sn含量的增加,化合物的载流子浓度增加,载流子迁移率基本不变,保持在80cm2/Vs左右,Pb与Sn摩尔比为1:1时晶格热导率最低,SPS烧结之后,样品的晶格热导率进一步降低。在p型Ag和In共掺杂Pb1-xSnxTe基热电化合物中,组成为Ag0.5Pb5Sn4In0.3Te10的样品在800K时ZT值达到1.2。
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