【摘 要】
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钙钛矿量子点（PeQDs）具有荧光量子效率（PLQY）高,发光颜色易于调控以及光谱半峰宽窄等优异的光学性质,因此受到学术界和产业界的广泛关注。经过不到十年的发展,使用PeQDs作为发光层的钙钛矿量子点发光二极管（PeQLEDs）已经具备了可以与有机发光二极管（OLEDs）和传统无机量子点发光二极管（QLEDs）相媲美的器件性能,有望成为新一代显示和照明技术。然而,PeQDs表面配体动态结合的特点使
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钙钛矿量子点（PeQDs）具有荧光量子效率（PLQY）高,发光颜色易于调控以及光谱半峰宽窄等优异的光学性质,因此受到学术界和产业界的广泛关注。经过不到十年的发展,使用PeQDs作为发光层的钙钛矿量子点发光二极管（PeQLEDs）已经具备了可以与有机发光二极管（OLEDs）和传统无机量子点发光二极管（QLEDs）相媲美的器件性能,有望成为新一代显示和照明技术。然而,PeQDs表面配体动态结合的特点使其极易受到外部环境影响而产生表面缺陷态,导致严重的非辐射复合,从而降低器件效率,成为制约PeQLEDs发展的瓶颈问题。有鉴于此,本文以消除PeQDs表面缺陷态,进而提升PeQLEDs器件性能为研究目标,发展了异相后钝化、磷酸酯/氧膦体相钝化以及有机电子层界面钝化等三种量子点钝化策略,成功组装出高性能PeQLEDs器件,具体研究成果如下:（1）利用钝化剂甲脒溴（FABr）在甲苯溶剂中极低的溶解性,发展了钝化过程发生在固相钝化剂与液相量子点溶液之间的异相后钝化方法。通过补偿钙钛矿量子点表面Br空位缺陷,有效提升了 CsPbBr3 QDs薄膜的发光效率,PLQY从30%提升至72%。异相后钝化的优势是过量钝化剂可以通过简单的过滤方法去除,从而避免残余的钝化剂影响量子点薄膜的电荷传输性能。相反,在钝化过程发生在均一液相的均相后钝化方法中,使用在甲苯中具有良好溶解性的N,N-二甲基二十二烷基溴化铵（DDAB）作为钝化剂,过量的DDAB残留在钙钛矿量子点薄膜中,严重影响其电荷传输性能,进而导致其电致发光性能受到影响。器件结果显示,FABr异相后钝化的CsPbBr3 QDs的器件最大外量子效率可以达到7.9%,最大亮度可以达到14790 cd m-2,高于DDAB均相后钝化的量子点（3.9%,167 cd m-2）以及未钝化量子点（1.8%,4640 cd m-2）的器件性能。此外,研究发现该方法也适用于蓝光CsPbBr1.3Cl1.7和红光CsPbBr1I2量子点。（2）与传统的绝缘型烷基铵盐类钝化剂相比,使用具有优良电荷传输性能的有机半导体材料作为钝化剂,一方面钝化后不需要去除剩余钝化剂,避免复杂的劣溶剂沉降步骤使钙钛矿量子点重新产生缺陷态,另一方面可以有效提升PeQDs发光层的电荷传输性能。使用磷酸酯类（TPCA和TPPO）和苯基氧膦类（SPPO13）有机半导体材料与Cs0.70FA0.30PbBr3 QDs溶液混合发生体相钝化,在不改变钙钛矿量子点的内部晶体结构的基础上,通过有机半导体材料中P=O键来络合量子点表面未配位的Pb离子缺陷,有效提升了量子点的发光效率。结果显示,体相钝化后的钙钛矿量子点薄膜的PLQY由钝化前的33%提升至63%-68%。同时,鉴于增强的电荷传输性能,PeQLEDs器件的最大外量子效率由钝化前的8.4%提升至钝化后的11%-13%。（3）对于全溶液加工型PeQLEDs器件,由于钙钛矿量子点的“两亲”性质,其上层电子层的加工溶剂极易破坏发光层与电子传输层界面处的PeQDs,导致在界面处产生缺陷态,降低器件发光效率。为了解决这一问题,使用磷酸酯类（TPPO）和苯基氧膦类（SPPO13）电子材料作为电子传输层,实现电子传输功能的同时钝化界面处溶剂处理产生的缺陷态,成功组装出高性能全溶液加工型PeQLEDs器件。经过SPPO13和TPPO界面钝化的Cs0.70FA0.30PbBr3 QDs薄膜,其光致发光性能都优于未处理的量子点薄膜,表明界面钝化可以有效补偿溶剂处理导致的量子点发光效率损失。鉴于SPPO13和TPPO都具有优良的界面钝化效果,其电子传输和注入性能成为影响器件性能的核心因素。高效率的全溶液加工的聚合物发光二极管证明了 SPPO13与TPPO共混电子层兼具SPPO13的电子传输能力和TPPO的电子注入能力,因此在全溶液加工的钙钛矿量子点发光二极管中,基于SPPO13:TPPO共混电子层的器件最大外量子效率和亮度分别可以达到3.6%和12125 cd m-2,优于单组分SPPO13（2.4%,7202 cd m-2）和TPPO（0.7%,2867 cd m-2）的器件。改善电子层传输和注入能力的另外一种方式是在单组分SPPO13电子传输层与铝阴极之间增加电子注入层Liq,由于电子电流的进一步提升,该全溶液加工器件的最大外量子效率可以提升至6.5%。
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