随着微电子工业的高速发展，电子元器件和电子设备日趋小型化、集成化和高密度化，散热问题成为限制其发展的瓶颈。高分子复合材料具有良好的可加工性、化学稳定性和粘接性，在电子工业中发挥了重要的作用。因此，开发综合性能优异的高分子导热复合材料成为了目前的研究热点。本论文以制备高导热的高分子复合材料为目的，分别以天然鳞片石墨和沥青基碳纤维为填料填充到环氧树脂基体中，研究了填料的形状和取向等因素对复合材料导热性能的影响。同时，制备了石墨烯纤维，初步研究了石墨烯纤维/环氧树脂复合材料的导热性能。分别以天然鳞片石墨和沥青基碳纤维为填料，采用浇注工艺制备复合材料，考察了填料质量分数、粒径、表面改性及级配填充等对复合材料导热性能的影响。结果表明，在填料无取向分布的情况下，复合材料的热导率随填料质量分数的增大而增大；填料质量分数相同时，复合材料的热导率随填料粒径的增大而增大。填料表面改性以及除气泡工艺的优化，可在一定程度上提高复合材料的热导率，而填料级配提高复合材料热导率的效果不明显。辊压成型工艺可以使填料在基体中取向排列，形成热导率各向异性的复合材料，辊缝宽度越小，填料的取向程度越高，复合材料热导率的各向异性程度越高。采用辊压成型工艺制备了复合材料，当填充量为50wt%时，32目石墨填充的复合材料x-y平面的热导率高达11.52W/(m·K)，是其z方向热导率的13.6倍。填充量为50wt%的长纤维/环氧树脂复合材料，当辊缝宽度分别为0.5mm和1mm时，其x-y平面热导率分别是其z方向热导率的6.3倍和2.3倍。当长纤维完全沿x方向取向时，复合材料x方向的热导率高达151.8W/(m·K)，是其z方向热导率（0.85W/(m·K)）的178.6倍。利用改进的Hummers法和超声剥离手段制备了氧化石墨烯溶胶，采用湿法纺丝工艺制备氧化石墨烯纤维，最终通过化学还原得到石墨烯纤维。研究了纺丝液浓度、凝固浴、还原和干燥条件对纤维力学性能的影响，确定了最佳工艺参数：纺丝液浓度为15mg/mL，凝固浴采用质量分数为20%的氯化钙的水/乙醇（体积比为3:1）溶液；以80mg/mL的抗坏血酸溶液作为还原剂，还原温度为80°C、时间为6h；使纤维在受到束缚的条件下在100°C的真空干燥箱中干燥12h。采用浇注成型工艺制备了石墨烯纤维/环氧树脂复合材料，当填充量为10wt%时，其室温热导率为0.52W/(m·K)；而辊压成型制备的石墨烯纤维复合材料（20wt%）的x-y平面内室温热导率为1.66W/(m·K)，表明实验制备的石墨烯纤维导热性能良好，有利于提高环氧树脂基复合材料的导热性能。