由于其原子级厚度、较大比表面积、优良柔韧性和优异力、电、热、透光等功能特性，碳纳米材料在微纳米机电系统中的电子器件、电子皮肤、柔性电子器件、能源存储转换器件，纳米增强复合材料以及自组装宏观聚集体等领域有着重要应用前景。由碳纳米材料及结构与基底界面以及碳纳米材料之间界面的力学性能及行为将对功能更器件的制备工艺、功能表现乃至稳定性和可靠性，先进复合材料材料整体的力学性能、设计与开发及其作为工程结构寿命的精确评价等，有着十分重要甚至决定性的影响。另外，由于这种纳观界面问题的特殊性以及其分子层面设计的可能性，具有不同化学性质的界面层出不穷。因此，建立基于碳纳米材料界面的在纳米尺度的力学模型，确定描述界面力学行为的参数及其表征方法，准确地探索碳纳米材料在不同界面作用下的界面力学行为及失效机理，从而建立起行之有效的界面性能表征方法甚至标准，为复合材料、自组装材料的界面设计以及功能器件可靠性提供指导和支撑，是目前碳纳米材料应用发展中亟待解决的关键问题。本文开展了基于半导体基底的碳纳米材料的微/纳机电系统、基于高分子基体的碳纳米复合材料以及碳纳米材料自组装聚集体中的界面力学表征及优化设计问题的研究，主要研究成果如下:　　石墨烯/基体界面问题。研究了石墨烯与常用的PMMA基体分别在vdW作用及氢键作用下界面应力传递。通过发展在传统线性理论外考虑摩擦力的非线性剪滞模型，给出了分析解答来帮助理解石墨烯/PMMA界面变形时界面剪切应力的演化。进一步借助原位拉曼光谱表征确认并对比了vdW及氢键作用下界面参数（界面刚度、强度、摩擦力以及界面粘附能）。我们总结了利用氢键优化设计高性能石墨烯纳米复合材料界面的重要启示，同时我们对氢键作用下的石墨烯/PMMA微观界面界面参数及其微观界面力学性的表征及描述为基于石墨烯（甚至碳纳米材料）的高性能高纳米复合材料界面优化设计提供基础性指导。　　石墨烯层间界面问题。建立了考虑界面变形的单层及双层石墨烯片层鼓泡的分析模型，并推导可测量量（如位移、应变）与石墨烯力学性能及界面参数的关系。结合微纳米加工（实验设计）、原子力显微镜（面外位移场）和拉曼光谱（面内应变场）等先进技术，首次实现了石墨烯自身杨氏模量、与硅基体间剪切强度以及石墨烯层间范德瓦耳斯作用下剪切强度的同时测量。我们的工作为正在涌现的二维纳米材及其界面关键力学参数表征提供有效的纳米力学表征理论及实验方法。　　界面优化设计问题。我们报道了基于管间强界面作用设计得到的具备优异机械稳定性的三维碳纳米海绵。其中通过化学气相沉积法将单根多壁碳纳米管随机生长类似于“桁架”结构自组装，通过将管间节点以化学键形式链接保证其界面强度。得到的宏观海绵展现出了大压缩变形下的回弹性，高的模量密度比，在宽温度范围内的压缩性能稳定性，抵抗应力松弛能力，以及耐疲劳特性等优异宏观性能。结合结构表征及原位加载观察，我们描述了其弯曲-屈曲变形转变引起的应力应变平台区，阐释了三维碳纳米管海绵的结构及界面特点，并揭示了其具备优异机械稳定性能的机制，为基于碳纳米材料三维宏观多孔材料的微结构界面设计提供有价值的指导。