【摘 要】
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锂离子电池技术广泛应用于便携式电子设备、能源储存和电动汽车等领域,但是商用电解液具有化学稳定性和热稳定性差的缺点,这导致了起火和泄露等安全问题。因此,在开发下一代锂离子电池技术的路线中,固态电池是关键的路线之一。理论上固态电池可以实现更高的能量密度和功率密度,而开发性能优异的固态电解质并优化其与电极材料的界面性能是研究的关键。本论文选取室温离子电导率高,原料成本低和能够在环境条件稳定的固态电解质L
【基金项目】
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深圳市科创委（KQTD20170810160424889）；
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锂离子电池技术广泛应用于便携式电子设备、能源储存和电动汽车等领域,但是商用电解液具有化学稳定性和热稳定性差的缺点,这导致了起火和泄露等安全问题。因此,在开发下一代锂离子电池技术的路线中,固态电池是关键的路线之一。理论上固态电池可以实现更高的能量密度和功率密度,而开发性能优异的固态电解质并优化其与电极材料的界面性能是研究的关键。本论文选取室温离子电导率高,原料成本低和能够在环境条件稳定的固态电解质Li1.3Al0.3Ti1.7（PO4）3作为研究材料,主要从改进固态电解质LATP的烧结工艺、基于FeF2对LATP与锂金属电极的界面进行修饰和构筑三维LATP骨架的复合固态电解质三个方面开展实验,取得的实验成果如下:（1）通过液相反应法制备了无杂相、结晶性良好的LATP前驱物粉末,再利用放电等离子烧结法（SPS）制备LATP固态电解质。与传统方法相比,SPS法获得的LATP致密度从89.73%提升至98.87%,离子电导率从1.81×10-4 S cm-1提升至5.78×10-4 S cm-1,微区杨氏模量也从146 GPa增加至180 GPa。（2）针对LATP固态电解质对锂金属的电化学稳定性差的问题,采用了FeF2作为电解液添加剂进行LATP|Li的界面调控,以防止Ti4+被Li还原。电化学性能测试结果显示,Li对称锂电池循环在0.05 m A cm-2的电流密度下充放电循环350 h后,添加了FeF2的对称电池过电位小于未添加FeF2的。此外,添加了FeF2的电池在0.2 C的倍率下循环50次后仍表现出稳定的循环性能,容量保持率和库仑效率高于未添加FeF2的电池;循环前后的阻抗也表明添加了FeF2后有助于构筑一个稳定的LATP|Li界面。同时添加了FeF2的电池在0.5 C的电流密度下也展示了更高的循环稳定性。（3）针对LATP固态电解质易碎的特性,通过静电纺丝法构筑了具有三维LATP骨架的LATP@PEO复合固态电解质,该电解质由于使用PEO作为基体材料而具有一定的柔性。同时,与纯PEO固态电解质相比,LATP@PEO的杨氏模量从250 MPa提升至1 GPa,60℃下的离子电导率从7.35×10-5 S cm-1提升至2.24×10-4 S cm-1。LATP@PEO基固态电池在0.5 C倍率下循环250次的容量保持率为89.65%,纯PEO基固态电池循环20次即发生失效。LATP@PEO固态电池在1 C的倍率下循环200次之后的容量保持率80.58%,纯PEO基固态电池循环10次即发生失效。
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