21世纪以来,超材料越来越受到广大科研人员的青睐,尤其是常规超复合材料,由于其独一无二的物理性能和灵活可控的制备方法,其在无线通讯传输、电容器以及电磁吸收屏蔽等领域的潜在应用价值巨大。本文分别以绝缘体氧化铝(A1203)和半导体碳化硅(SiC)为基体,以还原氧化石墨烯(RGO),石墨烯以及碳-铁(C-Fe)为功能相,成功制备出具有负介电性能的常规超复合材料。采用超声分散-冷冻干燥技术获得GO-A1203复合粉体,采用放电等离子烧结法(SPS)制备出还原氧化石墨烯-氧化铝复合陶瓷(RGO-A12O3);采用机械球磨,SPS烧结工艺制备出石墨烯-碳化硅(GR-SiC)复合陶瓷;采用浸渍烧结还原工艺制备出碳-铁-氧化铝(C-Fe-A1203)复合陶瓷。通过调节制备工艺条件(烧结温度和烧结压力),功能相含量、微观结构以及分散情况来实现对负介电性能的调控。采用场发射扫描电镜(FESEM)、拉曼光谱分析(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)对材料的微观结构与组成进行了分析。采用E4991A 阻抗分析仪对所制备材料的介电性能,主要包括介电常数(ε’和ε")、交流电导率(σac)、阻抗(Z)以及介电损耗(tanδ)等进行表征分析,并参考Lorentz和Drude模型对其负介电机理进行分析研究。具体内容如下:(1)采用超声分散-冷冻干燥技术获得RGO均匀分布的常规超复合材料,该工艺技术提高了 RGO在A1203陶瓷基体中的分散性,使得RGO掺量仅为8.91 vol%时即实现了负介电,降低了功能相的逾渗值。另外,在氧化石墨烯掺量为8.91和15.01 vol%时,基体相和功能相的介电共振在200 MHz左右的频率下发生干涉叠加,形成非对成型的法诺共振现象,并且发生法诺共振时其介电损耗也会出现两种形式损耗的叠加。烧结条件对介电性能的影响并非简单的正向关关系。烧结温度因素可以通过改变材料内部的“表面效应”和微电容的含量来对介电常数数值进行调控,通过改变材料内部的等效电容和等效电感的综合作用(LC)来实现对谐振频率的调控;烧结压力通过改变微电容器之间的距离来实现对介电常数数值的调控,同样通过对等效电容和等效电感(LC)的综合影响实现对谐振频率的调控。(2)以半导体碳化硅(SiC)为基体,以导电性良好的石墨烯(GR)为导电功能相,采用放电等离子烧结工艺制备了不同GR含量的GR-SiC复合陶瓷,并且通过调整石墨烯的含量实现了负介电性能。当GR含量在6.30～10.81wt%时,交流电导率σac出现了明显的电渝渗现象。推测GR的电逾渗值在6.30～10.81 wt%。另外,随着GR含量的逐渐增加,由于SiC与GR之间的相互介电屏蔽作用使得SiC自然谐振明显减小,含量继续增加,其谐振逐渐消失并最终转化为Lorentz模型。石墨烯的掺入可以影响碳化硅半导体特殊的介电性能,进而实现对其介电性能的调控。(3)分别使用蔗糖和氯化铁提供碳源和铁源,采用浸渍烧结工艺制备出负载不同碳铁(C-Fe)质量增量的碳-铁-氧化铝(C-Fe-A1203)复合陶瓷。通过控制浸渍烧结的次数来控制C-Fe在复合陶瓷中的质量增量,实现对负介电性能的调控。在烧结过程中,高价铁可形成铁氧化物主要是四氧化三铁和氧化铁(Fe304和Fe203)以及铁碳化合物,无定形碳在铁元素的催化下有利于石墨化结构的形成,另外氧化铁在高温下与碳发生氧化还原反应可生成铁单质。零维的铁单质和二维的石墨化碳膜同时作为导电功能相,两者的协同作用不仅能提高有效电子的浓度还改善了电子的传输效率,使得(C-Fe-A1203)复合陶瓷在C-Fe负载增量仅为1.58wt%时,即在700 MHz左右实现了介电常数的由正转负;在5.99wt%时,实现了介电常数在整个测试频段全为负值。随着C-Fe含量的增加,介电常数曲线实现了由Lorentz模型向Drude模型的转变。