【摘 要】
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工业排放的氮氧化物(NO_x)对人类的生活环境和自身健康都造成了严重的影响,氨气选择催化还原(NH_3-SCR)脱硝技术是脱除氮氧化物的有效方法之一。低温SCR催化剂不仅能耗小,而且催化剂使用寿命长,相对于现有的中高温钒-钛系商品催化剂具有更好的经济性和实用性,因此已成为国内外环保领域新兴的研究热点。本文采用共沉淀法合成MnO_x-CeO_2复合氧化物催化剂,通过SCR脱硝活性测试、X射线衍射、比
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工业排放的氮氧化物(NOx)对人类的生活环境和自身健康都造成了严重的影响,氨气选择催化还原(NH3-SCR)脱硝技术是脱除氮氧化物的有效方法之一。低温SCR催化剂不仅能耗小,而且催化剂使用寿命长,相对于现有的中高温钒-钛系商品催化剂具有更好的经济性和实用性,因此已成为国内外环保领域新兴的研究热点。本文采用共沉淀法合成MnOx-CeO2复合氧化物催化剂,通过SCR脱硝活性测试、X射线衍射、比表面积测试等表征手段对催化剂的制备工艺进行初步筛选,考察了催化剂的组成、焙烧温度对催化剂活性的影响,对最优化样品进行了适用性研究。以TiO2为载体,考察了助剂种类及添加量对挤出成型效果的影响,考察了成型催化剂活性组分的最佳含量并模拟SCR工艺烟气工况及反应器结构尺寸对NO脱硝性能的影响。实验结果表明:MnOx-CeO2复合氧化物以立方萤石结构形式存在,Mn离子进入CeO2晶格内,形成Mn-O-Ce固溶体;NO转化活性随Mn/(Mn+Ce)摩尔比增大先升高后降低,随焙烧温度提高先升高后降低,Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.4、焙烧温度为650℃制备的样品活性最优,在250℃时NO的转化率可达96%。考察了MnOx(0.4)-CeO2-650复合氧化物催化剂的活性适用条件,结果表明:NO初始浓度10001500 ppm、NH3/NO摩尔比在11.1、空速在4000080000 h-1范围内,NO转化活性较稳定。对催化剂成型制备工艺进行了研究,通过添加助剂、水等对催化剂进行挤出成型,结果表明:水粉比为1:2、以磷酸为助剂的催化剂容易挤出成型且表现出最佳催化活性;NO转化率随活性组分负载率增大先升高后趋于平稳,活性组分负载量为15%时,NO转化率可达97%。模拟SCR脱硝工艺烟气条件考察了成型催化剂的活性,结果表明:NO转化率会随入口浓度的升高而增加;反应气氛中NO2的比例小于50%时,NO2的存在有利于NO转化率的提高,当NO2的比例超过50%时NO转化率的提高开始明显下降;过量的氨有助于NO转化率的提高;二氧化硫和水蒸气存在时NO的脱除率仍达90%以上。
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