【摘 要】
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硝基酚类化合物是重要的化工生产原料之一,广泛应用在农药、医药、染料、橡胶和有机化工等许多领域。硝基酚类化合物具有“致畸性、致癌和致突变”作用、难生物降解,并且容易
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硝基酚类化合物是重要的化工生产原料之一,广泛应用在农药、医药、染料、橡胶和有机化工等许多领域。硝基酚类化合物具有“致畸性、致癌和致突变”作用、难生物降解,并且容易在生物体内积累等特点,在生产、使用、储存、运输以及废弃过程中,因泄漏、安全事故以及工业生产废水处理不当等原因进入环境,对生态安全、水安全以及人类健康构成极大的威胁。本论文研究制备新型多孔互穿温敏凝胶载体材料,即聚N-异丙基丙烯酰胺/聚甲基丙烯酸-β-羟乙酯（PNIPAm/PHEMA）,负载纳米零价铁,将其用于硝基酚类物质的还原降解。主要内容如下:（1）以N-异丙基丙烯酰胺（NIPAm）为单体,线性聚合物聚甲基丙烯酸-β-羟乙酯（PHEMA）为第二单体,聚乙二醇（PEG1500）为致孔剂,通过自由基溶液法聚合,制备PNIPAm/PHEMA温敏水凝胶载体。FTIR红外光谱表征,在1600cm-1和1049cm-1出现PHEMA中的C=O和C-O,说明PHEMA被成功引入到PNIPAm中;SEM检测表明其具有贯穿的多孔结构、其孔洞大小为2μm20μm,孔洞均匀分布。凝胶溶胀性能研究表明该复合凝胶具有很好的溶胀和去溶胀性能,在17℃和35℃时,平衡溶胀比分别为20和1;凝胶溶胀动力学表明该复合凝胶具有较快的溶胀速率,120min后其溶胀速率约为0.75,150min后凝胶趋于溶胀平衡。溶液pH值对凝胶溶胀性能有一定的影响,在碱性条件下凝胶表现出更好的溶胀性能。（2）以PNIPAm/PHEMA为载体,吸附Fe3+,然后采用NaBH4还原Fe3+,制得聚N-异丙基丙烯酰胺/聚甲基丙烯酸-β-羟乙酯凝胶负载型纳米零价铁材料（PNIPAm/PHEMA-nZVI）;XRD谱图上在44.67?处出现一个很明显的Fe0峰,表明纳米铁负载成功;SEM检测结果表明负载的纳米铁均匀的分布在凝胶孔洞表面,颗粒粒径在70100nm;通过称重法和EDS检测,确定PNIPAm/PHEMA-nZVI材料中纳米零价铁的量为0.1545g/g。（3）以对硝基酚（4-NP）为处理对象,研究PNIPAm/PHEMA-n ZVI在不同浓度（150mg/L、250mg/L、400mg/L、500mg/L）、pH（pH=3、pH=5、pH=7、pH=9）和温度（10℃、18℃、25℃、35℃）条件下对4-NP的降解效果;并对PNIPAm/PHEMA-n ZVI降解4-NP反应机理进行了分析。结果表明,在18℃、pH=5和振荡速度为100r/min的实验条件下对4-NP的降解效果最好;最优条件下,0.3548g PNIPAm/PHEMA-nZVI,处理100m L浓度为400mg/L的4-NP废水,反应30min后其降解率达到96.08%,94.95%转化为对氨基酚（4-AP）,4-AP具有较低的毒性和较好的生物降解性。降解反应为一级反应,表观速率常数Kobs为0.0885。质量平衡分析表明凝胶载体对4-NP和4-AP的平均吸附率分别为13.29%和6.24%。PNIPAm/PHEMA凝胶载体可清洗再生后重复使用,第5次重复使用时4-NP的还原降解率为80%。由于载体的温敏性,PNIPAm/PHEMA-nZVI具有较好的储存稳定性,放置105天以后其储存稳定性仍在75%以上。（4）考察了PNIPAm/PHEMA-nZVI材料对邻硝基酚、间硝基酚、2-氯-4-硝基酚和2-氯-5-硝基酚的还原降解能力。PNIPAm/PHEMA-n ZVI对邻硝基酚、间硝基酚和对硝基酚降解的容易程度顺序为对硝基酚>邻硝基酚>间硝基酚。PNIPAm/PHEMA-nZVI对2-氯4-硝基酚和2-氯-5-硝基酚也表现出非常好的还原降解能力,反应30min后,降解率分别为96.16%和97.12%,最终产物为氨基酚。
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