【摘 要】
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锂离子电池由于具有电池工作电压高、能量密度高、使用寿命长、无记忆效应、无污染和自放电率低等优点,被广泛的用于手机、笔记本电脑等便携式电子设备。随着大型电网、电动汽车和可再生电站的发展,石墨负极(理论容量为372 mAhg-1)已无法满足高能量密度锂离子电池的需要。金属硫化物具有较高的比容量、资源丰富、制备工艺简单的优点,有望作为下一代高容量锂离子负极材料。然而,金属硫化物由于较低的导电性和循环过程
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锂离子电池由于具有电池工作电压高、能量密度高、使用寿命长、无记忆效应、无污染和自放电率低等优点,被广泛的用于手机、笔记本电脑等便携式电子设备。随着大型电网、电动汽车和可再生电站的发展,石墨负极(理论容量为372 mAhg-1)已无法满足高能量密度锂离子电池的需要。金属硫化物具有较高的比容量、资源丰富、制备工艺简单的优点,有望作为下一代高容量锂离子负极材料。然而,金属硫化物由于较低的导电性和循环过程中严重的体积膨胀,导致循环稳定性差,抑制了其进一步的发展。通过构建异质结构可以有效地提升材料导电性,提供更多的储锂位点,防止晶体的团聚。此外,与碳材料复合也可以提高材料的电导率和结构稳定性。基于以上优点,本文设计了复合材料MnS/SnS@NC、ZnS/SnS@NC、FeS2/SnS2@NC-r GO三种金属硫化物/碳复合材料,研究了其电化学性能和储锂机制,主要的研究内容和结论如下:（1）通过水热-多巴胺聚合-硫化的合成策略制备了棒状MnS/SnS@NC复合材料。通过构建MnS/SnS异质结构提高了材料的导电性,促进了Li+的扩散动力学,增加了储锂位点。此外,多巴胺（PDA）衍生的N掺杂碳层不仅保证了结构稳定性,同时也提升了电导率。得益于异质结构和N掺杂碳层的协同作用,MnS/SnS@NC复合材料作为锂离子电池负极展现出了优异的循环稳定性和倍率性能。在0.2 Ag-1电流密度下循环200圈后容量高达949.7 mAhg-1,在1.0 Ag-1电流密度下循环1000圈后,可逆放电比容量仍可保持719.6 mAhg-1,在电流密度为5.0 Ag-1时的比容量可达416.6mAhg-1。（2）采用水热法制备出ZnSn（OH）6前驱体,通过聚吡咯（PPy）包覆和硫化合成了球状ZnS/SnS@NC复合材料。材料为微米级球状形貌,ZnS/SnS纳米颗粒被包裹在PPy衍生的碳层中,形成了壳核结构。在这种结构中,碳层可以缓解金属硫化物的体积膨胀,壳核结构中的空隙也可以为体积膨胀提供一定释放空间,这解决了材料在循环中的体积膨胀问题,提升了材料的结构稳定性。ZnS/SnS异质结构也减小Li+扩散能垒,加快了电化学反应动力学。ZnS/SnS@NC复合材料展现出优异的电化学性能。在0.2 Ag-1电流密度下,经过200圈循环后放电比容量仍可达775.5 mAhg-1,在1.0 Ag-1下循环1000圈后比容量为571.2 mAhg-1,表现出良好的长循环性能,在5.0Ag-1的高电流密度下,放电比容量可达395.8 mAhg-1,展现出良好的倍率性能。（3）通过简单的共沉淀方法合成FeSnO（OH）5/GO复合物,然后以盐酸多巴胺作为碳源,将纳米颗粒牢牢地锚定在石墨烯片层之间,加上后续的硫化反应制备出FeS2/SnS2@NC-rGO复合材料。材料纳米化可以减小金属硫化物的机械应力,防止体积的巨大变化进一步导致结构的破坏。此外,通过石墨烯和碳层的协同作用,极大地提升了材料导电性,抑制了材料的粉化。大的比表面积增加了与电解液的接触面积,有利于锂离子的快速脱/插嵌。作为锂离子电池负极材料时,该材料展现了优异的电化学性能,在0.2 Ag-1电流密度下循环100圈后比容量高达1192.2 mAhg-1,在2 Ag-1电流密度下,经过500圈循环后,比容量仍可保持724.9 mAhg-1,在5 Ag-1的高电流密度下,其放电比容量可达499.5 mAhg-1。
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