邻氨基苯酚的电聚合及在间二硝基苯和呋喃妥因检测中的应用

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间二硝基苯作为工业合成的中间体,广泛应用于印染、农药、纺织和其它化学工业,在生产与废液排放、储存、运输、使用等诸多环节均可进入环境而产生严重污染,危害人体健康。呋喃妥因是具有抗菌杀毒作用的硝基呋喃抗生素类药物,也可以用做饲料和药物添加剂,后来被发现具有较强的细胞诱变性和动物致癌性,为了保证食品安全,此类药物已被全面禁用。因此对于间二硝基苯和呋喃妥因的监测就显得尤为重要。本文探讨了聚邻氨基苯酚修饰电极的聚合条件和电化学性能,制备了聚邻氨基苯酚电化学传感器,并应用于两种物质的检测。本论文主要从以下三个方面开展工作:1.本文采用循环伏安法详细研究了邻氨基苯酚在石墨电极表面发生电化学聚合的条件及邻氨基苯酚聚合膜的电化学性能。实验结果表明:在强酸性介质条件下,循环伏安法的上限电位对邻氨基苯酚的电化学聚合过程及其产物有极大的影响:当pH≤3.0、上限电位Emax≤0.5 V时,邻氨基苯酚不能在基体电极表面发生有效的电极反应;当0.6 V≤Emax时≤0.7 V时,邻氨基苯酚可以发生可逆电极反应,并在电极表面形成电活性沉积物;当0.8 V≤Emax≤1.0 V时,邻氨基苯酚能在电极表面发生电聚合反应并形成电活性聚合物薄膜;当Emax≥1.2 V时,邻氨基苯酚能发生电极反应并形成电惰性聚合物薄膜。通过电化学交流阻抗法和循环伏安法对三种化学修饰电极的性能进行表征。2.以电聚合方法制成聚邻氨基苯酚薄膜修饰石墨电极,发现其对间二硝基苯的电化学还原具有明显的电催化作用,据此建立了循环伏安法测定间二硝基苯的新技术。以pH12.00的磷酸盐缓冲溶液为支持电解质,间二硝基苯在-0.676 V处产生一个灵敏的还原峰,在5.00×10-76.00×10-5 mol/L范围内,间二硝基苯与浓度呈良好的线性关系。将该方法应用于海水中间二硝基苯的测定并进行加标回收率实验,加标回收率为105.9%108.5%。通过计时电量法测得,间二硝基苯在修饰电极上发生的是有1个质子参与的2电子转移的由扩散和吸附同时控制的不可逆电极过程。3.研制了聚邻氨基苯酚薄膜修饰石墨电极,其对呋喃妥因的电化学还原具有明显的催化作用,据此建立了线性扫描伏安法测定呋喃妥因的新方法。在pH 12.00的磷酸盐缓冲溶液中,呋喃妥因在-0.633 V处产生一个灵敏的还原峰,在8.00×10-73.00×10-5mol/L范围内,呋喃妥因还原峰电流与浓度呈良好的线性关系,将该方法应用于尿液中呋喃妥因的测定并进行加标回收率实验,加标回收率为95.5%106.0%。初步探讨了呋喃妥因在修饰电极上的反应机理,发生的是有2个质子参与的2电子转移扩散控制的不可逆电极过程。
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