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处理核乏燃料的新理念是分离—嬗变,核化学的主要任务是将核裂变过程中产生的次量锕系元素(MA)从镧系元素与包壳金属元素中分离出来,进而将MA混合在燃料棒中置于快中子堆中燃烧,实现核燃料的绿色循环。分离MA与镧系元素是世界公认的难题,因为镧系元素和锕系元素是同族元素,化学性质、离子半径等性质彼此相近。MA主要是Am和Cm,它们又以+3价态存在,与镧系元素的稳定价态相同,更增加了分离的难度。分离MA和镧系元素是基于锕系元素相对于镧系元素来说是软的路易斯酸,因此使用含有较软配位原子如N、P和S的配体可实现它们的分离。目前研究分离MA与镧系元素主要是采用液—液萃取法,但相比而言,固相萃取具有明显的优势。本研究的目的就是设计合成路线,以吡啶2,6-二甲酸为原料,经过酰氯化反应、取代反应合成了吡啶-2,6-二甲酸甲酯,再进过自由基反应,在吡啶的4位上引入—CH2OH制得了4-羟甲基-吡啶-2,6-二甲酸甲酯,随后经过酰胺化反应制得了4-羟甲基-吡啶-2,6-二甲酰胺,最后经过氧化反应,合成了新型二酰胺吡啶配体4-甲酸吡啶-2,6-二甲酰(DCA)。制备了DCA功能化的介孔氧化硅SBA-15(DCA-SBA-15),用X射线光电子能谱(XPS)对其孔结构进行了分析,结果表明孔被阻塞;用氮气吸附/脱附实验测量了其比表面积,只有29m2/g;初步研究了它对U(Ⅵ)的吸附,在pH=6.0时,最大吸附量只有40mg/g,吸附效果远远低于预期值。因此,选用其它有机配体合成功能化介孔氧化硅,并研究其对铀的吸附。最后,采用后嫁接法制备了磷酯和氨基双功能化的介孔氧化硅(PA-SBA-15),并研究了其对铀的吸附行为。得到的介孔氧化硅通过SEM、XRD、固体13C核磁和氮气吸附/脱附实验进行了表征,表明得到PA-SBA-15具有规则的介孔结构,均一的孔径和大的比表面积。在不同的实验条件下,采用批量实验技术研究了PA-SBA-15对U(Ⅵ)的吸附行为。初步结果表明,PA-SBA-15对U(Ⅵ)的吸附是一个快过程,在1个小时之内即可达到吸附平衡,并且在pH=5.5温度为95℃时,吸附量可达到373mg/g。吸附等温线符合Langmuir等温线模型,表明PA-SBA-15对U(Ⅵ)是单层均一的吸附。PA-SBA-15对U(Ⅵ)的吸附是pH依赖的,因为pH不仅影响U(Ⅵ)在水溶液中的存在形式,而且影响吸附剂表面的电荷。吸附热力学研究表明该吸附反应是自发的,吸热过程。基于这些结果,PA-SBA-15可作为有前景的高效固相吸附剂用以去除废水溶液中的U(Ⅵ)以及从浓度非常低的U(Ⅵ)溶液中富集铀。这种含N和P的双功能化介孔氧化硅对锕系元素铀具有非常好的富集能力,下一步的研究就是这种材料对镧系元素离子的吸附,进而研究它对镧系元素和锕系元素的分离效果。