基于芘的Ⅴ型刚棒-线团分子的合成及其自组装性质研究

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本论文设计合成了三个系列含芘的V型刚棒-线团分子,通过核磁共振(NMR)和飞行质谱(MALDI-TOF-MS)对所合成的目标分子进行了结构表征,利用差示扫描量热法(DSC)、X-ray散射实验(SAXS)对目标分子在固态时的自组装行为进行了研究;通过荧光光谱(FL)、场发射扫描电镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)等手段对三种V型含芘的刚棒-线团分子在水中的自组装行为进行了研究。第二章设计合成了柔性链长度不同的V型刚棒-线团分子1a,1b,1c,该类分子中,两个联苯通过乙炔基连在芘的1,8-位作为刚棒嵌段,分子量分别为350,550,750的聚乙二醇单甲醚连在联苯末端作为柔性嵌段,主要研究线性柔性链长度变化对自组装的影响。实验结果表明:在本体自组装中,三种分子都无液晶相,在固态时都自组装成矩形柱状结构,这说明对于单分支的V型刚棒-线团分子,柔性链的体积分数在小于或等于0.58时,仍可形成有序的矩形柱状结构。在水中自组装时,AFM和SEM实验结果表明,三种分子都能自发聚集,分子1a在水溶液中形成了较小的纺锤形胶束,分子1b自组装成比较规则的方形结构,增加浓度时可形成线性纤维。分子1c在水中先形成圆柱形胶束,增大浓度或挥发溶剂可得到尺寸较大的纺锤形聚集体。第三章设计合成了柔性链为树枝状的V型刚棒-线团分子1a,1b,1c,在芘的1,8-位通过乙炔基连两个联苯,在联苯末端通过酯基连接3,4,5-苯三酚作为刚棒嵌段,柔性嵌段由二乙二醇单甲醚,三乙二醇单甲醚,四乙二醇单甲醚组成,主要研究树枝状柔性链长度变化对自组装的影响。实验结果表明:在本体自组装中,三种分子虽然都无液晶相,但在固态时自组装的结构有所不同。分子1a自组装成六方柱状结构,而分子1b,1c自组装成单分子层状结构,这说明随着树枝状柔性链的延长,柔性链之间的排斥力增大,导致刚棒-线团之间的微相分离作用变大,破坏了刚棒间的π-π堆积作用,因此不宜形成更加有序的相结构。在水溶液中,通过荧光光谱和动态光散射实验证明三种分子都能发生了聚集,聚集体的半径分别为93.0 nm,81.3 nm,70.0 nm。第四章设计合成了柔性链为双分支的V型刚棒-线团分子1a,1b,1c,在芘的1,8-位通过乙炔基连两个联苯,在联苯末端通过酯基连接3,5-苯二酚作为刚棒嵌段,柔性嵌段由三乙二醇单甲醚,四乙二醇单甲醚,六乙二醇单甲醚组成,主要研究在柔性链体积分数相同情况下,柔性链横截面积对分子自组装结构有何影响。实验结果表明:在本体自组装中,三种分子也无液晶相,在固态时分子1a,1b都自组装成双连续立方体结构,分子1c形成单分子层状结构。这说明此类分子中,柔性链的体积分数在小于或等于0.52时,可形成有序的双连续立方体结构。在水溶液中,三种分子的荧光强度都发生了明显的淬灭,说明在水中发生了聚集,动态光散射实验表明聚集体的半径分别为60.0 nm,58.0nm,358.0 nm。
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