NaCu3Ti3SbxNb1-xO12和NaCu3Ti3SbxTa1-xO12陶瓷的高介电性质研究

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介电材料是一种利用材料的介电性质来制造电容性器件的电子材料,被广泛地应用在电容器、谐振器、滤波器、存储器等重要电子器件方面。随着微电子器件日益小型化和集成化,高介电常数材料在微电子产业中有着广泛的应用前景,特别是在大容量电器和动态随机存储器(DRAM)中有着重要的应用。近几年,一种体心立方结构的CaCu3Ti4O12(CCTO)陶瓷因其巨介电性质受到研究者的广泛关注。它的介电常数高达104,而且巨大的介电常数在较宽的温度范围内具有高度稳定性,是一种有潜在实用价值的新型巨介电材料。但是人们对其巨介电机制仍存在很大争议,而且其较高的介电损耗及介电常数对于工艺的敏感性在很大程度上成为CCTO材料实际应用的瓶颈。因此大量的研究者致力于通过使用其它制备方法或掺杂取代来改善CCTO的介电性能以实现其实用价值。除此之外,有些研究者研究大量的CCTO类陶瓷材料期望能找到一种保持CCTO陶瓷高介电常数的同时降低其介电损耗的新型陶瓷材料。本文采用固相法制备了NaCu3Ti3SbxNb1-xO12(x=01)陶瓷样品,并对它们的介电性质进行了测量。实验发现,这些陶瓷样品中都观测到了异常大的介电常数,并且它们具有同之前文献报道的CCTO陶瓷相类似的高介电性质。室温下测量的频率为20 Hz2 MHz的介电频谱中,低频介电常数高达104以上,1 MHz附近呈现一个介电弛豫。选取x=0.5的陶瓷样品作为代表进行研究,测量其晶格结构和微观结构。X射线衍射图谱中直接观察到了CuO第二相的存在。选取1333 K烧结的NaCu3Ti3Sb0.5Nb0.5O12陶瓷样品进行进一步研究,发现高温下的介电频谱中,100 KHz以下的频率区间出现另外一个介电弛豫,复阻抗谱测量分析证明了晶粒的半导性和晶界的绝缘性,X射线电子能谱分析得知Cu、Ti、Sb和Nb有可变化合价存在。类似地,采用固相法成功制备了NaCu3Ti3SbxTa1-xO12(x=01)陶瓷样品,并对它们的介电性质进行了测量,然后以x=0.5的陶瓷样品作为代表进行进一步研究。实验发现,这些陶瓷样品室温下的低频介电常数高达104以上,室温下测量的频率为20 Hz2 MHz的介电频谱中,1 MHz附近呈现一个介电弛豫;高温下的介电频谱中,100 KHz以下的频率区间出现另外一个介电弛豫。同样地,复阻抗谱测量分析证明了晶粒的半导性和晶界的绝缘性,X射线电子能谱分析得知Cu、Ti、Sb和Ta有可变化合价存在。这两种陶瓷样品的研究结果与之前对于CCTO巨介电性质起源于内部阻挡层电容效应(IBLC)的机制解释是相吻合的。证明高介电性质应该在化学组分及晶格结构与CCTO很类似的氧化物陶瓷中具有一定的普遍性。
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