【摘 要】
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喀斯特地区矿山开采过程中产生的酸性矿山废水（AMD）具有高Fe（II）浓度、低p H和富含多种有害重金属元素（如砷（As）、锑（Sb）等）等特点,对矿区周围的生态系统造成破坏。本课题组前期研究发现,喀斯特地区碳酸盐岩诱导AMD中p H升高促进Fe（II）被O2氧化产生羟自由基（·OH）。·OH是自然环境中氧化性最强的活性氧化物种,可无选择性地氧化绝大多数有机物和无机变价元素。另外,在自然条件下,A
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喀斯特地区矿山开采过程中产生的酸性矿山废水（AMD）具有高Fe（II）浓度、低p H和富含多种有害重金属元素（如砷（As）、锑（Sb）等）等特点,对矿区周围的生态系统造成破坏。本课题组前期研究发现,喀斯特地区碳酸盐岩诱导AMD中p H升高促进Fe（II）被O2氧化产生羟自由基（·OH）。·OH是自然环境中氧化性最强的活性氧化物种,可无选择性地氧化绝大多数有机物和无机变价元素。另外,在自然条件下,AMD中大量微生物分泌胞外聚合物（EPS）可络合Fe（II）,影响Fe（II）被O2氧化产生·OH,从而影响变价重金属As的氧化;同时EPS可能影响Fe（II）氧化后产生具有不同粒径的铁矿物,从而影响As等重金属的吸附沉淀。而目前对以上作用机制还缺乏认识。为此,本文通过对贵州省兴仁县雨樟镇交乐村猫石头水库流域的AMD进行原位采样。猫石头水库煤矿AMD具有低p H（3.00-3.52）、高Fe（Ⅱ）（259.03 mg/L）、As（Ⅲ）（585.3μg/L）和SO42-（1453.55 mg/L）的特征。在AMD流动过程中,总As、总Fe（Ⅱ）、SO42-和其他微量离子含量随迁移距离的增加而降低。累积·OH浓度随着AMD距离的增加而增加,测得最大浓度为24.6μmol/L。Fe（Ⅱ）的粒径分布表明,颗粒态Fe（Ⅱ）比例不断降低,而离子态和胶体态Fe（Ⅱ）比例逐步升高;且同一采样点处胶体态Fe（Ⅱ）所占百分含量大于颗粒态。AMD出露点处微生物群落结果显示,该煤矿AMD源头处以嗜中性微好氧铁氧化菌菌属β-变形杆菌纲（Beta Proteobacteria）为主要微生物类群。在上述研究基础上,本文进一步研究了胞外聚合物与模拟AMD反应。在Fe（II）被O2化学氧化过程中,研究了不同EPS浓度、p H和Fe3+对Fe（II）化学氧化产生·OH的作用机制。结果表明,随着EPS浓度从0 mg/L增加到12 mg/L,24 h内累积·OH从56.75μmol/L增加到158.70μmol/L。适宜的p H值（约6）和EPS（6 mg/L）浓度时Fe（Ⅱ）氧化能力最强,此时·OH有最大产量。在酸性条件下,EPS的存在促进了模拟AMD中Fe（II）氧化产生·OH的能力。在EPS存在的情况下,·OH的产生主要归因于Fe（Ⅱ）与富含羧基和羟基等负电性官能团的EPS的络合作用。此外,Fe3+的添加显著提高了·OH的产率。此时EPS很可能有利于将Fe3+还原为Fe2+,从而促进·OH的生成。基于以上发现,进一步探究了胞外聚合物对砷（As）迁移转化的影响。为了检测酸性条件下AMD中胞外聚合物对As（Ⅲ）迁移转化的影响。实验中将0,6,12,24 mg/L EPS分别加入到含500μg/L As（Ⅲ）的模拟AMD中,再加入0.32 g/L Ca CO3启动氧化反应。结果表明,EPS会促进AMD中Fe（Ⅱ）的化学氧化产生·OH,从而促进As（Ⅲ）污染物的氧化,并且As（Ⅲ）的氧化速率与Fe（Ⅱ）化学氧化速率一致。同时,在As（Ⅲ）氧化过程中,高浓度的EPS可促进胶体态As的形成;而低浓度EPS的反应体系中As会大量吸附在Fe（Ⅲ）（氢）氧化物沉淀上而除去。扫描电子显微镜（SEM）表明,存在EPS时,固相产物中团簇结构数量多且表面稀松多孔,具有良好的吸附性和固化能力,从而有效影响砷的迁移转化行为。本研究通过野外采样证实AMD中有·OH产生,且通过室内模拟实验阐述了微生物分泌的胞外聚合物会促进·OH产生以及EPS影响AMD中As（Ⅲ）的氧化沉积。研究结果补充了AMD中Fe（Ⅱ）化学氧化产生·OH的微生物机制,为理解物质在自然界中的迁移转化提供了理论基础,也为AMD中重金属的去除提供支撑条件。
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