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上世纪90年代以来,随着光刻技术、激光微加工、激光光谱、激光光化学合成等领域的快速发展,对于工作在200nm以下深紫外相干光源的需求越来越大。尤其是工作在这一波段的全固态激光器,由于其具有体积小、带宽窄、光束质量高等优点而吸引了全世界科学家们的广泛兴趣。作为实现深紫外全固态激光器(DUV-ASSL)的关键技术,能够输出深紫外相干辐射的非线性光学晶体始终是人们搜寻和关注的焦点。目前,BaMgF4晶体由于具有极短的紫外截止波长(125nm),并能够通过准位相匹配(QPM)的方法实现全透明波段频率转换,而被认为是最有应用潜力的候选者之一。本论文采用Maker条纹法测量了BaMgF4晶体的倍频系数。以LiNbO3晶体作为标样,分别测量了BaMgF4晶体倍频系数的三个独立非零张量元:d31=0.15pm/V、d32=0.36pm/V和d33=0.12pm/V。另外采用Ti:Sapphire激光和Nb:YAG激光作为泵浦在BaMgF4晶体内进行了倍频与和频实验,观测到了355nm的谐波输出,这是目前为止得到的由BaMgF4晶体输出的波长最短的谐波。本论文采用Z-scan法测量了BaMgF4晶体的三阶非线性系数。以Ti:Sapphire激光器输出的飞秒激光作为光源,分别测量了BaMgF4晶体沿着三个晶轴偏振下的三阶非线性折射率系数:n2,a=2.90×10-19m2/W、 n2,b=6.38×1019m2/W和n2,c=2.35×10-18m2/W。发现其具有较大的值,在深紫外非线性过程和全光开关等领域都具有较大应用。这是世界上首次报道的BaMgF4晶体三阶非线性系数的测量值。此外采用飞秒激光聚焦的方法在BaMgF4晶体内观测到了由自位相调制效应引起的超连续现象,并分析了其与BaMgF4晶体三阶非线性系数的联系。本论文计算了BaMgF4晶体准位相匹配参数,并进行了电场极化,观测到了铁电畴反转现象。通过编程计算了BaMgF4晶体的准位相匹配光栅周期、周期带宽、波长带宽、角度带宽等,为进行准位相匹配实验做好了理论准备。此外,采用标准的室温电场极化工艺对BaMgF4晶体进行了极化实验,成功实现了BaMgF4晶体的铁电畴反转。本论文最后对准位相匹配理论进行了扩展,提出了三维准位相匹配理论,设计了三种典型的非线性光子晶体,并预言了通过它们能够产生的新颖的非线性光学现象,进一步拓宽了准位相匹配的研究领域。