钠改性铜基分子筛催化氧化挥发性有机物的稳定性研究

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:peterqiu123
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
工业源挥发性有机物(VOCs)的控制与减排是大气污染防治工作的重点,而催化燃烧已成为当前广泛使用的VOCs末端处理技术。在VOCs的催化燃烧过程中,催化剂稳定性不足是限制其实际应用的重要因素,催化剂的失活途径与其性质及反应条件有关。本文以Cu负载的HZSM-5为模型催化剂,考察了其对代表性VOCs(氯代烃、烯烃、芳香烃)的催化性能,分析其催化过程及失活原因,并采用碱金属Na对其进行改性,提升了催化剂的稳定性。本文首先制备了一系列不同负载量(1-10wt.%)的Cu/HZSM-5催化剂用于二氯甲烷的催化燃烧,实验结果表明该系列催化剂在催化反应过程中均有不同程度的失活现象。其中,Cu负载量较低的催化剂以积碳失活为主,较高负载量时则以氯中毒为主。氯中毒的主要原因是稳定的Cu-OH-Cl物种的形成,而积碳的主要原因是催化剂表面酸性过强而氧化还原能力不足。基于此,本文选取了负载量为2 wt.%的样品,分别加入金属Mn、Ce、Na调节其酸性和氧化还原能力,有效抑制了催化剂的积碳失活,但当Na负载量过高时,会加重催化剂的氯中毒从而导致其稳定性下降。为了更直观地体现碱金属Na对催化剂积碳过程的影响,以丙烯的催化氧化为探针反应进行测试。研究表明,Na的加入会降低丙烯的反应活性,但可以有效提升催化剂的矿化率和稳定性。这是由于Na的负载促进了催化剂表面Cu物种的分散,增加了孤立的Cu2+离子含量和活性氧浓度,从而增强了催化剂的深度氧化能力,减少了中间产物的生成。同时,碱金属Na可以调节催化剂表面酸性,实现丙烯吸附与氧化过程的平衡,从而降低积碳速率,提升催化剂的稳定性。此外,在甲苯的催化氧化过程中,Na的负载可以抑制Cu/HZSM-5上催化活性先下降后上升的现象。这种现象来源于活性焦炭在酸性催化剂表面的形成与氧化脱除,其中未能及时氧化的部分会吸附在催化剂表面并转化为难以脱除的大分子碳沉积,造成催化剂失活。适量Na的负载可以调节催化剂表面酸性并增强其深度氧化能力,减少中间产物的生成和吸附,因而抑制了活性焦炭的形成,在浓度冲击实验中也表现出良好的稳定性。
其他文献
在阅读《史记》、《汉书》过程中,颇感其记述及注释有可疑之处。今摘取其中三例,求正于方家。分别为《史记志疑》志疑一则;公孙弘年寿及生年;关于汉武帝元光年号的一条史料。
本文针对独立学院学生的学习特点,利用计算机应用技术开发的一个基于问答数量与权值统计的APP移动应用系统,以"移动应用与技术"专业课程授课为例,进行了基于问答数量和权值统计
砂石含水率的测定是控制砼及其制品质量的重要工作。目前测试方法除了常规的电热烘干法、电炉炒干法、酒精燃烧法之外,又相继出现了电容法、电阻法、比重法等。但这些方法都
由于律师客户关系较其他商业机构的雇员客户关系更具有人身依附性,从美国判例法中分析得出离职律师客户名单侵权的特殊要素,须考虑离职律师是否曾代理涉案客户和离职律师是否实
一、时尚流行的体育运动蹴鞠又称为"蹋鞠"、"蹴球",起源于我国春秋战国时期的齐国故都临淄,其文字记载最早见于《史记苏秦列传》,当时苏秦游说齐宣王时曰:"临苗甚富而实,其民无不吹
本文对电子束辐照交联的聚碳硅烷纤维进行脱碳氮化处理制备了两组氮化硅纤维。第一组纤维具有自氧化特性因此氧含量较高。结果表明纤维的高氧含量来源于纤维的"主动氧化"——
<正>本报告将介绍不同的研究工作进展,旨在开发新型膜材料及膜系统的设计.这些研究工作旨在通过新型膜材料和膜系统的设计对制药和医学应用领域中基于膜分离过程的膜质交互作
会议
目的探讨宫颈冷刀锥切后切缘阳性患者术后临床再处理合适、可行、安全的方法。方法回顾性分析我院2007年1月至2013年6月收治的196例宫颈冷刀锥切术患者,术后病理报告切缘阳性
<正>15部委联合发文2020年前全国推广车用乙醇汽油近日,国家发展改革委、国家能源局等十五部门联合印发《关于扩大生物燃料乙醇生产和推广使用车用乙醇汽油的实施方案》。到2
借助于概率的简单性质简洁地证明了一个不等式命题,并将其推广到一般初等对称函数的情形,显示了概率方法的巧妙性与优越性及其应用上的广泛性.从一个侧面揭示了数学不同学科之间