WO3/SiO2&MgO歧化制丙烯催化剂的制备工艺改进

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ellenaic
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丙烯作为地位仅次于乙烯的轻质烯烃,附加值高,其下游衍生物的需求量也呈逐年递增的趋势。为了补充蒸汽裂解生产丙烯的缺口,各种专产丙烯的技术受到越来越多的关注。其中烯烃歧化技术可根据市场对乙烯与丙烯的需求,合理调节其产出比,并充分利用廉价的正丁烯,实现对C4资源的合理利用。在目前所研究的歧化催化剂中,WO3/Si O2催化剂因其具有价格低廉、寿命较长和易除碳再生等优点,是目前唯一实现工业化的歧化催化剂。但是,在本课题组之前的研究基础上,我们发现该催化系统对原料纯度和杂质都极其敏感,短时间内微量CO2就会使Mg O催化剂中毒失活。另外,降低WO3/Si O2催化剂的异丁烯选择性,有利于后续产物的分离,同时提高丙烯收率。所以,本文从提高产物选择性和稳定性两方面入手,对WO3/Si O2&Mg O歧化制丙烯催化剂的制备工艺进行改进。首先,本文从硅胶载体和焙烧温度两方面入手,改进WO3/Si O2催化剂的制备工艺,成功将副产物异丁烯选择性从1%降低至0.05%。之后,为了适应原料中微量存在的CO2杂质,在验证了CO2杂质对Mg O催化剂稳定性的影响的基础上,从氧化镁来源、焙烧条件和制备方法三个角度对Mg O催化剂的制备工艺进行改进。研究结果显示,Mg O催化剂的结晶度越低、晶粒尺寸越小,其抗CO2杂质性能越好。优化后的Mg O催化剂稳定性显著提高,使用寿命延长至28 h,高于国外催化剂一倍。最后,本文从乙烯浓度和纯度、进料摩尔比和反应体系压力三个角度出发,探究WO3/Si O2&Mg O催化剂歧化反应的最佳工艺条件。研究表明:乙烯原料在催化剂上的停留时间越长,越有利于歧化反应的发生;WO3/Si O2催化剂的中毒失活是突变行为;常压下不能发生歧化反应,且降低压力,正丁烯转化率和丙烯选择性均下降。
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